Apertureless Scanning Nearfield Optical Microscopy with Ultra-high Temporal Resolution

Titelangaben

Brandstetter, Matthias:
Apertureless Scanning Nearfield Optical Microscopy with Ultra-high Temporal Resolution.
Bayreuth , 2016 . - 102 S.
( Dissertation, 2015 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

Volltext

Link zum Volltext (externe URL):

Abstract

By combining an apertureless scanning nearfield optical microscope (aSNOM) with
a pump probe scheme, we create a novel experimental tool called pump probe apertureless
scanning near field optical microscope (ppaSNOM), that combines a temporal
resolution of 1ps with a spatial resolution of 20nm. This alloptical technique
far below the diffraction limit of light allows to study ultrafast processes on the
nano scale. As a proof of principle system we choose the mechanical oscillations exhibited
by gold nano discs that are impulsively heated through a short pump pulse.
First we provide the theoretical foundation needed to understand the optical and
mechanical properties of gold nano particles. In particular we use a FEM solver
to predict the mechanical properties as well as the field distributions of gold nano
discs promising high signal contrast for the experiment operating at 800nm. Furthermore
the absorption and scattering cross section calculated with the T-Matrix
are used to derive the ideal sample structure. Before aSNOM and farfield pump
probe scheme are combined, we characterize them separately. The aSNOM is an interferometric
technique that collects light scattered of a dielectric AFM tip. It allows
for the simultaneous acquistion of the sample topography, magnitude and phase of
the z-component of the electrical nearfield with a spatial resolution of 20nm. The
aSNOM measurements of a gold disc with 100nm radius and 50nm height reveal a
dipolar plasmon resonance which agrees very well with FEM simulations. In a next
step we apply the pump probe measurement scheme to gold nano discs. The impulsive
heating of a gold nano disc through a short pump pulse starts mechanical
oscillations in the disc. As the volume changes periodically, the optical properties
are modulated by the mechanical mode. In this experiment we measure the
transient transmission signal of an individual gold nano disc. Changing the delay
between pump and probe reveals an oscillatory delay trace as expected. The data
analyzation reveals a mechanical oscillation frequency of 10GHz which we can attribute
to the first order breathing mode in agreement with FEM simulations. In a last step we combine the aSNOM with the pump probe scheme in order to create
a tool with 1ps temporal and 20nm spatial resolution. As a proof of principle measurement
we are looking for a pump induced perturbation of the nearfield signal.
We use FEM calculations to simulate the 2D distribution of the nearfield perturbation
which reveals a dipolar shape. The measurements of several gold discs show
no differential nearfield response. Instead we see a ring like structure in the differential
nearfield signal that overlaps with the AFM topography. We conclude that
the ring structure is an AFM artefact and that our signal is buried in the noise floor.
We use the measurement data to estimate an upper limit for the relative pump induced
perturbation. The results agree with T-Matrix simulations which suggest
that an increase in relative sensitivity by a factor of 10¯² is needed. By reaching the
shot noise limit with our ppaSNOM and modifying certain aspects, the detection
of timeresolved nearfield signals seems feasible. Some ideas for possible modifications
to the ppaSNOM, such as an increase in collection efficiency of the objective
or the replacement of the dielectric AFM tip by a metallic tip, are given in the end.
Due to time constraints an implementation of the modifications was not possible.

Abstract in weiterer Sprache

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der experimentellen Umsetzung eines zeitaufgelösten
aperturlosen Nahfeldmikroskops (ppaSNOM). Dieses neuartige Experiment
ensteht aus der Kombination von einem aperturlosen Nahfeldmikroskop (aSNOM)
mit einem Anrege-Abfrage-Experiment. Das neu entstandene Gerät wird
eine zeitliche Auflösung von 1ps mit einer räumlichen Auflösung von 20nm verbinden
und die Untersuchung von ultrakurzen Prozessen auf der Nanoskala ermöglichen.
Der Nachweis über die Funktionsfähigkeit des Gerätes soll dabei an den
durch impulsives Heizen mittels eines Pumppulses entstandenen mechanischen
Oszillationen von Gold erbracht werden. Im Rahmen der Arbeit werden die für das
Verständnis der optischen und mechanischen Eigenschaften von Gold notwendigen
theoretischen Konzepte erörtert. Finite-Elemente Simulation werden verwendet
um sowohl die mechanischen Eigenschaften, als auch die optischen Eigenschaften
von nanoskopischen Goldscheiben vorherzusagen. Mit Hilfe von theoretischen
Modelle wird eine Probengeometrie gefunden, welche das differentielle
Nahfeldsignal bei einer Wellenlänge von 800nm maximiert. Vor der Vereinigung
von aSNOM und der Anrege-Abfrage-Technik, werden die Messmethoden einzeln
an Hand von Messungen an nanoskopischen Goldscheiben charakterisiert. Das
aSNOM Experiment beruht auf einer interferometrischen Messung des von einer
scharfen, dielektrischen AFM Spitze gestreuten Nahfeldes. Gleichzeitig können
dabei die Topografie, die z-Komponente des Nahfeldes und die Phase der z-Komponente
des Nahfeldes mit einer, nur durch den Spitzenradius begrenzten Auflösung
von 20nm aufgezeichnet werden. Nahfeldmessungen an Goldscheiben,
welche mit 800nm Wellenlänge angeregt wurden, zeigen die Feldverteilung einer
dipolaren Plasmonresonanz. In einem weiteren Schritt werden ein Anrege-Abfrage-
Experiment an Goldnanoscheiben durchgeführt. Durch impulsives Heizen mittels
eines kurzen Pumppulses werden mechanischen Oszillationen in der Goldscheibe
gestartet, welche die optischen Eigenschaften der Goldscheibe periodisch modulieren. Das verzögerungszeitabhängige transiente Transmissionsignal durch die
Goldnanoscheibe zeigt ein periodisch moduliertes Signal. Durch Datenauswertung
und den Vergleich mit FEM-Simulationen kann das periodische Messsignal auf die
erste Atmungsmode der Goldnanoscheibe bei einer Frequenz von 10GHz zurückgeführt
werden. Im letzten Schritt wird die Anrege-Abfrage-Technik im aSNOM
implementiert um eine neuartige Untersuchungsmethode zu schaffen welche eine
Zeitauflösung von 1ps mit einer Ortsauflösung von 20nm kombiniert. Die Funktion
des Gerätes soll an Hand der pumpinduzierten Änderung des Nahfeldes einer
Goldnanoscheibe nachgewiesen werden. Die zweidimensionale Form der Nahfeldänderung
wird mit Hilfe von FEM-Simulationen berechnet, nach welchen wir
ein dipolförmiges Signal erwarten. Im Experiment zeigen Messungen an mehreren
Goldnanoscheiben dagegen kein zeitabhängiges Nahfeldsignal. Die Messungen
zeigen eine zeitunabhängige, ringförmige Struktur mit den Abmessungen der Goldnanoscheibe.
Wir interpretieren diese Struktur als AFM Artefakt. Auf Grundlage
der Messungen wird die obere Grenze für die relative zeitabhängige Änderung
bestimmt. Der Vergleich von Messung und T-Matrix-Rechnungen zeigt das eine
Erhöhung der relativen Messempfindlichkeit von 10¯² benötigt wird. Durch Modifikationen
des Experiments und durch das Erreichen der Schrotrauschgrenze erscheint
die Messung von zeitaufgelösten Nahfeldsignalen möglich. Den Abschluss
der Arbeit bilden Vorschläge zur Steigerung der Messempfindlichkeit wie z.B die
Erhöhung der Einsammeleffizienz oder den Einsatz einer Metallspitze als starker
Streuer. Aus zeitlichen Gründen konnten diese Änderungen nicht mehr durchgeführt
werden.