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Hydroxyl Defects and Oxide Vacancies within Ringwoodite-toward Understanding the Defect Chemistry of Spinel-Type Oxides

Titelangaben

Grüninger, Helen ; Liu, Zhaodong ; Brauckmann, J. Ole ; Fei, Hongzhan ; Boffa Ballaran, Tiziana ; Martin, Thomas ; Siegel, Renée ; Kentgens, Arno P. M. ; Frost, Daniel J. ; Senker, Jürgen:
Hydroxyl Defects and Oxide Vacancies within Ringwoodite-toward Understanding the Defect Chemistry of Spinel-Type Oxides.
In: The Journal of Physical Chemistry C. Bd. 124 (2020) Heft 22 . - S. 12001-12009.
ISSN 1932-7455
DOI: https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.0c03016

Abstract

The high-pressure mineral ringwoodite (gamma-Mg2SiO4) is a major component of the Earth's mantle and is able to incorporate large amounts of water in the form of hydroxyl defects. Understanding its underlying defect chemistry does not only have implications for geological transport processes, but will also allow for extending this knowledge to defect mechanisms within spinel-type oxide materials in general, which are commonly used for heterogeneous catalysts, battery electrodes, and ionic conductors. Here, we present a comprehensive study combining X-ray diffraction, electron-microprobe analysis, Fourier-transform infrared, and H-1 MAS NMR spectroscopy on a suit of nanoliter crystals with water contents between 0.05 and 2 wt %. We observed that both oxide vacancies and hydroxyl defects are formed and stabilized by Mg and Si vacancies. The latter are the main sources for the water uptake at very low and large water contents, while Mg vacancies dominate the moderate region in between. Intriguingly, the Si defects originate from the inherent Mg/Si cation inversion, typical to spinel-type materials at higher temperatures. By demonstrating that MAS NMR spectroscopy on nanoliter crystals is feasible, we additionally offer a promising avenue for analyzing synthetically challenging materials in the future.

Weitere Angaben

Publikationsform: Artikel in einer Zeitschrift
Begutachteter Beitrag: Ja
Zusätzliche Informationen: ISI:000538758700030
Institutionen der Universität: Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie III
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie III > Lehrstuhl Anorganische Chemie III - Univ.-Prof. Dr. Jürgen Senker
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Geowissenschaften > Lehrstuhl Experimentelle Geowissenschaften
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Geowissenschaften > Lehrstuhl Experimentelle Geowissenschaften > Lehrstuhl für Experimentelle Geowissenschaften - Univ.-Prof. Dr. Daniel Frost
Fakultäten
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Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Geowissenschaften
Titel an der UBT entstanden: Ja
Themengebiete aus DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Eingestellt am: 04 Aug 2020 10:16
Letzte Änderung: 18 Mai 2022 07:17
URI: https://eref.uni-bayreuth.de/id/eprint/56303