Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Nanostructures

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Obermeier, Julian:
Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Nanostructures.
Bayreuth , 2022 . - X, 140 S.
( Dissertation, 2022 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00006629

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Abstract

Nanostructures like subwavelength metal nanoparticles or quantum dots build the bridge between the atomic length scale and the macroscopic one. Although they consist of thousands of atoms, they show properties only explainable by quantum mechanical approaches. Nowadays, those systems are widely used in commercially available technologies but are still object of scientific research, even down to the clarification of fundamental physical questions. The formation of strongly coupled systems, formed by two or more nanostructures, sources for entangled photons and the nonlinear response of nanosystems are topics of worldwide research in the field of nanooptics. Especially the later offers many open questions and often it is not clear, if restrictions like, e.g., symmetry restrictions from the macroscopic scale still hold in the nanoscopic universe. We address some of those open questions in this thesis experimentally as well as theoretically. The use of ultrafast pump-probe techniques allow us to reveal temporal dynamics on the femto second timescale, while spectroscopic measurements complete the picture. For theoretical modeling, we combine intuitive analytical models with numerical approaches like optimization algorithms and the Finite Element Method. Our research ranges from isolated gold nanoparticles over complex waveguide-like nanocircuits to layered semiconductor structures with embedded quantum dots.

The first two chapters lay a basis of physical framework for the later investigated topics. The field of plasmonics is embedded in the theory of electromagnetism and we give an insight in the field of nonlinear optics. Moreover, we introduce computational electrodynamics with a focus on the Finite Element Method and nanostructures that are of interest in the subsequent work.

The following two chapters focus on second-harmonic generation on the nanoscale. We demonstrate theoretically and experimentally, that the current understanding has to be expanded. In contrast to the past understanding, subwavelength particles made of a symmetric material do not necessarily have to possess a geometrical asymmetry to emit second-harmonic light. In fact, it is already sufficient if an optical or plasmonic mode of appropriate symmetry is present. We prove our hypothesis in a complex plasmonic nanocircuit, carefully exclude influences that could weaken our statement and, moreover, explore the nonlinear operation of the nanocircuit to its full extend. The later is described by an intuitive analytical model.

The next chapter marks the transition towards time resolved experimental techniques. We investigate the temporal dynamics of a low density, quantum dot based semiconductor saturable absorber mirror. We reveal time constants of the recovery process after saturation and determine characteristic constants of the saturation process itself, offering enough information for a future application as mode locking device in an ultrafast red emitting vertical-external-cavity surface emitting laser. Moreover, we also conduct experiments with varying wavelength, that reveal the structure's behavior in spectral proximity to the desired operation wavelength.

The last chapter of the thesis focuses again on plasmonic nanostructures but lays focus on the temporal dynamics of quasi free, hot electrons and their role in nonlinear optical processes. Up to now, this relation, as well as the connection to the bandstructure of the material itself, remains rather unclear. We present our experimental approach, involving a multi-color pump-probe setup. We create hot electrons in the conduction band with a 400nm pump pulse, probe the structure with a delayed infrared probe pulse and investigate the impact on the nonlinear signals. Namely, second-harmonic generation, third-harmonic generation and multi-photon luminescence. We observe partly differing changes in all three of them regarding the sign of the modulation as well as recovery and decay times. In the subsequent measurements, we sacrifice the spectral information for a better signal-to-noise ratio by a Lock-In detection scheme with a single photon counting device. Therefor, we focused on the dominating signal, given by changes in the photo luminescence. We investigate excitation power dependent changes in the pump-probe peak and present first steps towards a theoretical model involving a two-temperature model for the thermalization of the generated hot electrons. Moreover, we present a technique for ultrafast multi-color pulse characterization. We use difference-frequency generation in order to obtain cross-correlation frequency resolved optical gating traces from nonlinear micro crystals and also gold nanorods themselves in the sample plane of the experiment.

Abstract in weiterer Sprache

Nanostrukturen wie beispielsweise Subwellenlängen-Metallnanopartikel oder Quantenpunkte stellen den Übergang zwischen der atomaren und der makroskopischen Längenskala dar. Obwohl sie aus Tausenden von Atomen bestehen, zeigen sie Eigenschaften, die nur durch quantenmechanische Ansätze erklärbar sind. Diese Systeme sind heutzutage in kommerziell verfügbaren Technologien weit verbreitet, aber dennoch auch Gegenstand wissenschaftlicher Forschung. Dies reicht hin bis zur Klärung grundlegender physikalischer Fragen. Die starke Kopplung zwischen zwei oder mehr Quantensystemen, Quellen für verschränkte Photonen und die nichtlineare Anwort von Nanosystemen sind aktuelle Themen auf dem Gebiet der Nanooptik. Insbesondere letzteres bietet viele offene Fragen und oft ist unklar, ob z.B. Symmetrierestriktionen der makroskopischen Skala auch noch im nanoskopischen Universum gelten. In der vorliegenden Arbeit befassen wir uns sowohl experimentell, als auch theoretisch mit aktuellen Fragestellungen der Nanophotonik. Wir verwenden ultraschnelle Pump-Probe Techniken, um zeitliche Dynamiken auf der Femtosekunden-Zeitskala zu untersuchen und nutzen spektroskopische Methoden, um die sich ergebenden Bilder zu vervollständigen. Im Bereich der theoretischen Modellbildung kombinieren wir intuitive analytische Modelle mit numerischen Ansätzen wie Optimierungsalgorithmen und der Finite-Elemente-Methode. Unsere Forschung erstreckt sich von isolierten Gold-Nanopartikeln über komplexe Nanoschaltkreise bis hin zu Halbleiterschichtstrukturen mit eingebetteten Quantenpunkten.

Innerhalb der ersten zwei Kapitel erläutern wir die im Laufe der Arbeit benötigten, physikalischen Grundlagen. Wir gehen auf das Forschungsgebiet der Plasmonik innerhalb der Theorie des Elektromagnetismus ein und geben einen Einblick in Grundzüge der nichtlinearen Optik. Darüber hinaus erläutern wir die Finite-Elemente-Methode und legend dabei den Fokus auf Nanostrukturen, die für die nachfolgenden Kapitel von zentraler Bedeutung sind.

Die beiden folgenden Kapitel konzentrieren sich auf die Erzeugung der zweiten Harmonischen auf der Nanoskala. Wir zeigen sowohl theoretisch als auch experimentell, dass das bisherige Verständnis einer Erweiterung bedarf. Im Gegensatz zum bisherigen Stand der Forschung, müssen Subwellenlängenteilchen aus einem symmetrischen Material nicht notwendigerweise eine geometrische Asymmetrie besitzen, um eine Emission der zweiten Harmonischen aufzuweisen. Es reicht bereits aus, wenn eine optische oder plasmonische Mode passender Symmetrie zur Emission zur Verfügung steht. Wir beweisen unsere Hypothese in einem komplexen plasmonischen Nanoschaltkreis, schließen sorgfältig Einflüsse aus, die unsere Aussage widerlegen könnten und untersuchen darüber hinaus das vollständige nichtlineare Verhalten der Struktur. Letzteres lässt sich durch ein entwickeltes, intuitives analytisches Modell beschreiben.

Das nächste Kapitel stellt den Übergang von statischen zu zeitaufgelösten Experimenten dar. Wir untersuchen die zeitliche Dynamik eines sättigbaren Absorberspiegels auf Quantenpunktbasis mit niedriger Quantenpunktdichte. Wir bestimmen sowohl zeitliche Konstanten des Sättigungsprozesses, als auch die charakteristische Sättigungsfluenz des Systems. Letztere ist entscheidend für eine zukünftige Anwendung zum Modenkoppeln in einem ultraschnellen, rot emittierenden, oberflächenemittierenden Laser mit vertikaler externer Kavität. Zusätzlich untersuchen wir das wellenlängenabhängige Verhalten der Struktur um Informationen über den Sättigungsprozess in spektraler Nähe zur gewünschten Betriebswellenlänge zu erhalten.


Das letzte Kapitel des Haupttextes konzentriert sich erneut auf plasmonische Nanostrukturen, legt den Fokus jedoch auf die zeitliche Dynamik quasi freier, heißer Elektronen und ihren Einfluss auf nichtlineare optische Prozesse. Dieser Zusammenhang sowie der Einfluss der Bandstruktur des Materials selbst, ist bislang ungeklärt. Wir präsentieren unseren experimentellen Ansatz mit einem mehrfarbigen Pump-Probe-Aufbau. Wir erzeugen heiße Elektronen im Leitungsband mit einem 400nm Pumppuls, untersuchen die Struktur mit einem verzögerten Probepuls im infraroten Spektralbereich und untersuchen die Auswirkung auf die emittierten, nichtlinearen Signale. Explizit auf die Erzeugung der zweiten Harmonischen, die Erzeugung der dritten Harmonischen und die Multiphotonenlumineszenz. In den Messungen zeigen sich bei allen dreien, teils unterschiedliche, Änderungen hinsichtlich des Vorzeichens der Modulation sowie der Abklingzeiten. In den nachfolgenden Messungen verzichten wir auf die spektrale Auflösung zugunsten eines besseres Signal-Rausch-Verhältnisses. Die Detektion erfolgt mit Hilfe eines Einzelphotonendetektors und anschließender Demodulation mit einem Lock-In Verstärker. Das Signal wird in diesen Messungen von der dominanten Photolumineszenz bestimmt. Wir untersuchen anregungsleistungsabhängige Änderungen im Pump-Probe-Peak und entwickeln erste Teile eines theoretischen Modells zur Beschreibung der beobachteten Effekte. Zur Beschreibung der Elektronenthermalisierung verwenden wir ein Zweitemperaturmodell. Darüber hinaus präsentieren wir eine Technik zur ultraschnellen mehrfarbigen Pulscharakterisierung. Mittels Differenzfrequenzerzeugung tasten sich Pump und Probepuls gegenseitig ab und wir erhalten frequenz- und zeitaufgelöste Informationen über die Pulskombination. Für den Messprozess verwenden wir nichtlineare Mikrokristalle und demonstrieren die Technik darüber hinaus in einem einzelnen Gold Nanodraht.