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Catalytic activity of nanoalloys from gold and palladium

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Kaiser, Julian ; Leppert, Linn ; Welz, Hannes ; Polzer, Frank ; Wunder, Stefanie ; Wanderka, Nelia ; Albrecht, Martin ; Lunkenbein, Thomas ; Breu, Josef ; Kümmel, Stephan ; Lu, Yan ; Ballauff, Matthias:
Catalytic activity of nanoalloys from gold and palladium.
In: Physical Chemistry Chemical Physics. Bd. 14 (7 März 2012) Heft 18 . - S. 6487-6495.
ISSN 1463-9084
DOI: https://doi.org/10.1039/C2CP23974D

Abstract

We present a quantitative study of the catalytic activity of well-defined faceted gold–palladium nanoalloys which are immobilized on cationic spherical polyelectrolyte brushes. The spherical polyelectrolyte brush particles used as carriers for the nanoalloys consist of a solid polystyrene core onto which cationic polyelectrolyte chains of 2-aminoethyl methacrylate are attached. Au/Pd nanoalloy particles with sizes in the range from 1 to 3 nm have been generated which are homogeneously distributed on the surface of the spherical polyelectrolyte brushes. The reduction of 4-nitrophenol has been chosen as a well-controlled model reaction allowing us to determine the catalytic activity of the nanoalloys as a function of the Au/Pd composition. The adsorption behavior was studied by Langmuir–Hinshelwood kinetics. We find a pronounced maximum of the catalytic activity at 75 molar % Au. A comparison of gold, platinum, palladium and gold–palladium alloy nanoparticles is made in terms of Langmuir–Hinshelwood kinetics. Density functional calculations for Au/Pd clusters with up to 38 atoms show that the density of states at the Fermi level increases with increasing Pd content, and that the highest occupied orbitals are associated with Pd atoms. The calculations confirm that small changes in the atomic arrangement can lead to pronounced changes in the particles’ electronic properties, indicating that the known importance of surface effects is further enhanced in nanoalloys.

Weitere Angaben

Publikationsform: Artikel in einer Zeitschrift
Begutachteter Beitrag: Ja
Institutionen der Universität: Fakultäten > Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik > Physikalisches Institut > Lehrstuhl Theoretische Physik IV > Lehrstuhl Theoretische Physik IV - Univ.-Prof. Dr. Stephan Kümmel
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie I > Lehrstuhl Anorganische Chemie I - Univ.-Prof. Dr. Josef Breu
Forschungseinrichtungen > Sonderforschungsbereiche, Forschergruppen > SFB 840 Von partikulären Nanosystemen zur Mesotechnologie
Forschungseinrichtungen > Sonderforschungsbereiche, Forschergruppen > SFB 840 Von partikulären Nanosystemen zur Mesotechnologie > SFB 840 - TP B 1
Fakultäten
Fakultäten > Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik
Fakultäten > Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik > Physikalisches Institut
Fakultäten > Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik > Physikalisches Institut > Lehrstuhl Theoretische Physik IV
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie I
Forschungseinrichtungen
Forschungseinrichtungen > Sonderforschungsbereiche, Forschergruppen
Titel an der UBT entstanden: Ja
Themengebiete aus DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Eingestellt am: 21 Mär 2018 12:53
Letzte Änderung: 21 Mär 2018 12:53
URI: https://eref.uni-bayreuth.de/id/eprint/9431