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Numerical study of advection-diffusion-reaction processes in microfluidic systems

Title data

Sitaru, Gabriel:
Numerical study of advection-diffusion-reaction processes in microfluidic systems.
Bayreuth , 2023 . - viii, 111 p.
( Doctoral thesis, 2022 , Universität Bayreuth, Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00006858

Official URL: Volltext

Abstract in another language

Mass transport phenomena are fundamental to many scientific and engineering applications. Two areas of great interest, i.e. catalytic synthesis and microchannel mixing, are studied in the framework provided by the interplay of advection, diffusion and reaction. This work aims to offer a deeper understanding of the role that the three mechanisms have in different setups by analysing the evolution of the concentration field, in order to improve the overall performance of the systems.


Gold nanoparticles are well-known for their high catalytic performance. Using a lattice Boltzmann solver for the advection-diffusion-reaction equation and a random walk particle tracking method, we compare the conversion curves generated by a single large particle and by two smaller particles, with radii chosen such that the total surface area is kept constant. Furthermore, we also model the anisotropic diffusion induced by increased hydrodynamic resistance next to the catalytic surface of the gold particles. We find that the reaction rates are independent of the particle size, thus excluding the surface-modified diffusion regime of the reactant as a cause for the experimentally observed change in the catalytic activity. Additionally, the reaction kinetics of gold nanoparticles immobilised on patchy hybrid nonwovens are studied in the context of the catalysed alcoholysis of dimethylphenylsilane with n-butanol. The swellability of the functional patches in n-butanol is reflected in an observed induction period. We propose an extended first order kinetics model, which captures this behaviour through the introduction of a new parameter, i.e. the accessibility rate of the reactants to the embedded catalytically active nanoparticles. Using our tool, a good fit to the experimental results is obtained, which further highlights a strong dependency of the accessibility rate on both the size and chemistry of the patches.


In the synthesis of complex chemical products, usually a series of catalytic reactions involving simpler initial substances are required. A better alternative to the traditional step-by-step approach, which requires isolation of each intermediate product, are the one-pot cascade reactions where no recovery step is needed. We study the case of a generic two-step A → B → C reaction where the Wolf-Lamb-type catalysts are immobilised on fibrous membranes to avoid their deactivation. The reactants are transported from the first catalytic site to the second by advection and diffusion.
The efficiency of such a flow-through reactor is computed as a function of two dimensionless parameters, i.e. the Péclet and the Damköhler number, using the lattice Boltzmann method, the random walk particle tracking method and a simple analytical model. Our results show that, at higher flow speeds the system becomes less efficient, as the reactants have less time to reach the surface of the fiber, while the total production increases due to a higher advective flux. Moreover, reducing the distance between the two catalytic sites significantly increases the reaction efficiency, with the side-by-side morphology, which places both catalyst on a single fiber, yielding the best results.


Species mixing is a crucial process in microfluidic systems, such as the lab-on-a-chip technology and bioprinting, having direct impact on the efficiency and sensitivity of these devices. In this work we investigate the mixing inside a microchannel where a deformable capsule is flowing through, in the context of two passive mixers, i.e. serpentine channel and parallel lamination of the stream. Combining a lattice Boltzmann/immersed boundary scheme for the Navier-Stokes equation with a finite volume solver for the advection-diffusion equation, we simulate the coupled flow field, membrane dynamics and concentration field. We confirm that, while the channel geometry has a minimal impact on the mixing process, parallel lamination considerably decreases the distance at which uniformity is achieved. Remarkably, the passage of the microcapsule disrupts the local homogeneity over short distances in front and behind its position. Furthermore, we record the same relative deviation in the mixing values generated by the capsule for multiple concentration distributions at the inlet.

Abstract in another language

Massentransportphänomene sind für viele wissenschaftliche und technische Anwendungen von grundlegender Bedeutung. Zwei Bereiche von großem Interesse, nämlich die katalytische Synthese und das Mischen in Mikrokanälen, werden im Rahmen des Zusammenspiels von Advektion, Diffusion und Reaktion untersucht. Diese Arbeit zielt darauf ab, ein tieferes Verständnis der Rolle zu vermitteln, die die drei Mechanismen in verschiedenen Anordnungen spielen, indem die Entwicklung des Konzentrationsfeldes analysiert wird, um die Gesamtleistung der Systeme zu verbessern.


Gold-Nanopartikel sind bekannt für ihre hohe katalytische Leistung. Unter Verwendung eines lattice Boltzmann-Lösers für die Advektions-Diffusions-Reaktionsgleichung und einer Random-Walk-Particle-Tracking-Methode vergleichen wir die Konversionskurven, die von einem einzelnen großen Partikel und von zwei kleineren Partikeln erzeugt werden, wobei die Radien so gewählt werden, dass die Gesamtoberfläche konstant bleibt. Darüber hinaus modellieren wir auch die anisotrope Diffusion, die durch erhöhten hydrodynamischen Widerstand neben der katalytischen Oberfläche der Goldpartikel induziert wird. Wir finden heraus, dass die Reaktionsgeschwindigkeiten unabhängig von der Partikelgröße sind, wodurch das oberflächenmodifizierte Diffusionsregime des Reaktanten als Ursache für die experimentell beobachtete Änderung der katalytischen Aktivität ausgeschlossen werden kann. Zusätzlich wird die Reaktionskinetik von auf patchy hybrid nonwovens immobilisierten Goldnanopartikeln im Rahmen der katalysierten Alkoholyse von Dimethylphenylsilan mit n-Butanol untersucht.
Die Quellbarkeit der funktionellen Patches in n-Butanol spiegelt sich in einer beobachteten Induktionsperiode wider. Wir schlagen ein erweitertes Kinetikmodell erster Ordnung vor, das dieses Verhalten durch die Einführung eines neuen Parameters erfasst, nämlich der Zugänglichkeitsrate der Reaktanten zu den eingebetteten katalytisch aktiven Nanopartikeln. Mit unserem Tool wird eine gute Anpassung an die experimentellen Ergebnisse erzielt, was eine starke Abhängigkeit der Zugänglichkeitsrate sowohl von der Größe als auch von der Chemie der Patches unterstreicht.


Bei der Synthese komplexer chemischer Produkte sind meist eine Reihe katalytischer Reaktionen mit einfacheren Ausgangsstoffen erforderlich. Eine bessere Alternative zum traditionellen schrittweisen Ansatz, der die Isolierung jedes Zwischenprodukts erfordert, sind die Eintopf-Kaskadenreaktionen, bei denen kein Rückgewinnungsschritt erforderlich ist. Wir untersuchen den Fall einer generischen zweistufigen A → B → C -Reaktion, bei der die Wolf-Lamb-Katalysatoren auf Fasermembranen immobilisiert sind, um ihre Deaktivierung zu vermeiden. Die Reaktanten werden durch Advektion und Diffusion von der ersten katalytischen Stelle zur zweiten transportiert. Der Wirkungsgrad eines solchen Durchflussreaktors wird als Funktion zweier dimensionsloser Parameter, nämlich der Péclet- und der Damköhler-Zahl, unter Verwendung der Lattice-Boltzmann-Methode, der Random-Walk-Particle-Tracking-Methode und eines einfachen analytischen Modells berechnet. Unsere Ergebnisse zeigen, dass das System bei höheren Strömungsgeschwindigkeiten weniger effizient wird, da die Reaktanten weniger Zeit haben, die Oberfläche der Faser zu erreichen, während die Gesamtproduktion aufgrund eines höheren Advektionsflusses steigt. Darüber hinaus erhöht die Verringerung des Abstands zwischen den beiden katalytischen Stellen die Reaktionseffizienz erheblich, wobei die Side-by-Side-Morphologie, bei der beide Katalysatoren auf einer einzigen Faser platziert werden, die besten Ergebnisse liefert.


Das Mischen von chemische Spezies ist ein entscheidender Prozess in mikrofluidischen Systemen wie der Lab-on-a-Chip-Technologie und dem Biodruck, der sich direkt auf die Effizienz und Empfindlichkeit dieser Geräte auswirkt. In dieser Arbeit untersuchen wir das Mischen in einem Mikrokanal, durch den eine deformierbare Kapsel strömt, im Kontext zweier passiver Mischer, dem Serptentinenkanal und der parallelen Laminierung des Stroms. Durch die Kombination eines Lattice-Boltzmann-/Immersed-Boundary-Schemas für die Navier-Stokes-Gleichung mit einem Finite-Volumen-Solver für die Advektions-Diffusions-Gleichung simulieren wir das gekoppelte Strömungsfeld, die Membrandynamik und das Konzentrationsfeld. Wir bestätigen, dass, während die Kanalgeometrie einen minimalen Einfluss auf den Mischprozess hat, parallele Laminierung den Abstand, bei dem Gleichmäßigkeit erreicht wird, erheblich verringert. Bemerkenswerterweise stört die Passage der Mikrokapsel die lokale Homogenität nur über kurze Distanzen vor und hinter ihrer Position. Darüber hinaus erfassen wir die gleiche relative Abweichung in den von der Kapsel erzeugten Mischwerten für mehrere Konzentrationsverteilungen am Einlass.

Further data

Item Type: Doctoral thesis
Keywords: Advection-Diffusion-Reaction; Lattice Boltzmann method; random walk particle tracking method; catalytic fibrous membranes; one-pot cascade reactions; reaction kinetics; flow-through reactor efficiency; micromixing; microfluidics
Institutions of the University: Faculties > Faculty of Mathematics, Physics und Computer Science > Department of Physics > Professor Theoretical Physics VI - Simulation and Modelling of Biofluids
Faculties > Faculty of Mathematics, Physics und Computer Science > Department of Physics > Professor Theoretical Physics VI - Simulation and Modelling of Biofluids > Professor Theoretical Physics VI - Simulation and Modelling of Biofluids - Univ.-Prof. Dr. Stephan Gekle
Graduate Schools > University of Bayreuth Graduate School
Graduate Schools > Bayreuth Graduate School of Mathematical and Natural Sciences (BayNAT)
Faculties
Faculties > Faculty of Mathematics, Physics und Computer Science
Faculties > Faculty of Mathematics, Physics und Computer Science > Department of Physics
Graduate Schools
Result of work at the UBT: Yes
DDC Subjects: 500 Science > 530 Physics
Date Deposited: 07 Oct 2023 21:01
Last Modified: 09 Oct 2023 06:05
URI: https://eref.uni-bayreuth.de/id/eprint/87074