The Elastic Properties of Wadsleyite and Stishovite at High Pressures : Tracing Deep Earth Material Cycles

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Buchen, Johannes:
The Elastic Properties of Wadsleyite and Stishovite at High Pressures : Tracing Deep Earth Material Cycles.
Bayreuth , 2018 . - xii, 199 S.
( Dissertation, 2018 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00004410

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Abstract

Plate tectonics on Earth is integrated into global material cycles that exchange chemical components between Earth’s surface and Earth’s mantle. At subduction zones, slabs of oceanic lithosphere sink into the mantle and carry basaltic crust and H2O stored in hydrous minerals into Earth’s interior. A fraction of the stored H2O might reach the transition zone at 410 km depth where the phase transition of the mineral olivine to the high-pressure polymorph wadsleyite, beta-(Mg,Fe)2SiO4, gives rise to a discontinuity in seismic wave speeds. Under favorable conditions, nominally anhydrous wadsleyite can incorporate up to 3 wt-% H2O as hydroxyl groups in its crystal structure. The high solubility of H2O in wadsleyite may have had consequences for deep cycling of H2O in Earth’s mantle throughout the geological past. Even small amounts of H2O in Earth’s mantle may lower the melting point and viscosity of mantle rocks and affect the geodynamical and geochemical evolution of the mantle. Despite the key role of the transition zone in deep cycling of H2O, little is known about the amount and distribution of H2O in the transition zone. Seismic waves that travel through the transition zone or reflect off the 410-km seismic discontinuity carry a signature of the compositional and thermal state of the transition zone. To read this signature, the elastic properties of relevant minerals and rocks are needed, ideally at pressures and temperatures of the transition zone, e.g. 14 GPa and 1500°C at 410 km depth.

I performed high-pressure X-ray diffraction experiments on wadsleyite single crystals up to 20 GPa using a diamond anvil cell and determined the equation of state (EOS) from the variation of unit cell volume as a function of pressure. With Fe/(Mg+Fe) = 0.11 and 0.24 wt-% structurally bound H2O, the wadsleyite crystals had a chemical composition relevant for the transition zone. I combined the EOS of the here-studied crystals with literature data to construct a multi-end-member model for the EOS of wadsleyite solid solutions. The model shows that the bulk modulus of wadsleyite increases with the ferrous iron content but decreases with increasing contents of H2O and ferric iron.

To determine the elastic stiffness tensors at high pressures and high temperatures, I performed Brillouin spectroscopy experiments on wadsleyite single crystals that were loaded pairwise into diamond anvil cells. The collected sound wave velocities were inverted to parameters of finite-strain theory using a novel inversion strategy. Aggregate sound wave velocities calculated from the high-pressure elastic properties of the here-studied wadsleyite crystals were compared to literature data on different wadsleyite compositions to assess the effect of structurally bound H2O on sound wave velocities. At ambient conditions, the incorporation of H2O reduces the sound wave velocities of Fe-bearing wadsleyite. The comparison with literature data on Fe-bearing wadsleyite with a high H2O content, however, reveals that both P and S wave velocities of Fe-bearing wadsleyite with high H2O content converge and potentially cross over with those of the here-studied wadsleyite with low H2O content at pressures of the transition zone. These findings imply that seismic wave speeds may be less sensitive to H2O in the transition zone than previously assumed. Instead, modeling of seismic properties based on the experimental results of the present study combined with literature data suggests that a low acoustic impedance contrast and hence a locally reduced reflectivity of the 410-km seismic discontinuity may be a better indicator for H2O in the shallow transition zone. I further present the first experimentally determined elastic stiffness tensors of wadsleyite at simultaneously high pressures and high temperatures.

Oceanic crust that enters the mantle at subduction zones transforms into an assemblage of dense high-pressure phases that allow basaltic material to sink into the lower mantle. Stishovite, rutile-structured SiO2, may contribute with up to 20 vol-% to a basaltic rock at conditions of the lower mantle. The ferroelastic phase transition from stishovite to high-pressure CaCl2-type SiO2 strongly perturbs the elastic properties of these crystalline silica phases. I analyzed X-ray diffraction patterns that were recorded on sintered polycrystalline silica along a compression path across the ferroelastic phase transition and refined the lattice parameters of sintered polycrystalline silica at 30 different pressures between 9 and 73 GPa. Based on the pressure evolution of unit cell volumes and edge lengths, I determined the EOS and described the elastic properties of sintered polycrystalline silica using Landau theory. Unlike silica powder, sintered polycrystalline silica shows a substantial drop of the bulk modulus at the phase transition from stishovite to CaCl2-type SiO2. Together with the previously predicted shear wave softening, the drop in bulk modulus might affect the propagation of seismic waves raising the possibility to detect silica-rich rocks in Earth’s lower mantle and thereby to better constrain mantle convection patterns.

Abstract in weiterer Sprache

Die Plattentektonik auf der Erde ist in globale Materialkreisläufe eingebunden, die chemische Komponenten zwischen der Erdoberfläche und dem Erdmantel austauschen. An Subduktionszonen sinken Platten ozeanischer Lithosphäre in den Erdmantel und befördern basaltische Erdkruste und in Mineralen gespeichertes Wasser ins Erdinnere. Ein Teil des gespeicherten Wassers könnte die Übergangszone in einer Tiefe von 410 km erreichen, bei welcher der Phasenübergang des Minerals Olivin zum Hochdruck-Polymorph Wadsleyit, beta-(Mg,Fe)2SiO4, eine Diskontinuität in seismischen Wellengeschwindigkeiten erzeugt. Unter günstigen Bedingungen kann nominell wasserfreier Wadsleyit bis zu 3 Gew-% H2O als Hydroxylgruppen in seine Kristallstruktur einbauen. Die hohe Löslichkeit von H2O in Wadsleyit könnte im Laufe der geologischen Vergangenheit Auswirkungen auf den tiefen H2O-Kreislauf im Erdmantel gehabt haben. Bereits geringe Mengen von H2O im Erdmantel können den Schmelzpunkt und die Viskosität der Gesteine des Erdmantels herabsetzen und die geodynamische und geochemische Entwicklung des Erdmantels beeinflussen. Trotz der Schlüsselrolle der Übergangszone im tiefen H2O-Kreislauf ist nur wenig über die Menge und die Verteilung von H2O in der Übergangszone bekannt. Seismische Wellen, welche die Übergangszone durchlaufen oder an der seismischen Diskontinuität in 410 km Tiefe reflektiert werden, tragen eine Signatur der Zusammensetzung und des thermischen Zustands der Übergangszone. Um diese Signatur zu lesen, bedarf es der elastischen Eigenschaften relevanter Minerale und Gesteine, idealerweise bei Drücken und Temperaturen der Übergangszone, zum Beispiel 14 GPa und 1500°C in 410 km Tiefe.

Ich habe Hochdruck-Röntgenbeugungsexperimente an Wadsleyit-Einkristallen bis zu 20 GPa unter Verwendung einer Diamantstempelzelle durchgeführt und die Zustandsgleichung (EOS) aus der Veränderung des Elementarzellenvolumens als Funktion des Drucks bestimmt. Mit einem Verhältnis von Fe/(Mg+Fe) = 0.11 und 0.24 Gew-% in der Kristallstruktur gebundenem H2O hatten die Wadsleyit-Kristalle eine für die Übergangszone relevante chemische Zusammensetzung. Um ein Model für die EOS von Wadsleyit-Mischkristallen mehrerer Endglieder zu erstellen, habe ich die EOS der hier untersuchten Kristalle mit Literaturdaten kombiniert. Das Modell zeigt, dass der Kompressionsmodul von Wadsleyit mit dem Gehalt an zweiwertigem Eisen ansteigt aber mit steigenden Gehalten an H2O und dreiwertigem Eisen abnimmt.

Um die Elastizitätstensoren bei hohen Drücken und hohen Temperaturen zu bestimmen, habe ich Brillouin-Spektroskopie an Wadsleyit-Einkristallen durchgeführt, die paarweise in Diamantstempelzellen geladen wurden. Die gemessenen Schallwellengeschwindigkeiten wurden mit einer neuartigen Inversionsstrategie zu Parametern der Theorie finiter Dehnungen invertiert. Die Schallwellengeschwindigkeiten polykristalliner Aggregate wurden aus den elastischen Eigenschaften der hier untersuchten Wadsleyit-Kristalle bei hohen Drücken berechnet und mit Literaturdaten für verschiedene Wadsleyit-Zusammensetzungen verglichen, um den Einfluss von in der Kristallstruktur gebundenem H2O auf die Schallwellengeschwindigkeiten auszuwerten. Bei Raumbedingungen verringert die Aufnahme von H2O die Schallwellengeschwindigkeiten von Fe-haltigem Wadsleyit. Der Vergleich mit Literaturdaten für Fe-haltigen Wadsleyit mit hohem H2O-Gehalt zeigt jedoch, dass die Geschwindigkeiten sowohl der P- als auch der S-Wellen von Fe-haltigem Wadsleyit mit hohem H2O-Gehalt mit denjenigen vom hier untersuchten Wadsleyit mit geringem H2O-Gehalt bei Drücken der Übergangszone zusammen laufen und sich möglicherweise überkreuzen. Dies bedeutet, dass die Geschwindigkeiten seismischer Wellen weniger empfindlich für H2O in der Übergangszone sein könnten als bisher angenommen. Stattdessen legt die Modellierung seismischer Eigenschaften basierend auf den experimentellen Ergebnissen der vorliegenden Studie zusammen mit Literaturdaten nahe, dass ein geringer Kontrast in der akustischen Impedanz und damit ein lokal reduziertes Reflexionsvermögen der seismischen Diskontinuität in 410 km Tiefe ein besseres Anzeichen für H2O in der oberen Übergangszone sein könnte. Des Weiteren lege ich die ersten experimentell bei gleichzeitig hohen Drücken und hohen Temperaturen bestimmten Elastizitätstensoren von Wadsleyit vor.

Ozeanische Erdkruste, die an Subduktionszonen in den Erdmantel gelangt, wandelt sich in ein Gemisch dichter Hochdruck-Phasen um, die es dem basaltischen Material erlauben in den unteren Erdmantel zu sinken. Stishovit, SiO2 in Rutil-Struktur, könnte mit bis zu 20 Vol-% zu einem basaltischen Gestein unter den Bedingungen des unteren Erdmantels beitragen. Der ferroelastische Phasenübergang von Stishovit zu SiO2 in einer Hochdruck-CaCl2-Struktur verändert stark die elastischen Eigenschaften dieser kristallinen Siliciumdioxid-Phasen. Ich habe Röntgenbeugungsmuster, die an gesintertem polykristallinem Siliciumdioxid entlang eines Kompressionspfades über den Phasenübergang aufgenommen wurden, ausgewertet und die Gitterparameter von gesintertem polykristallinem Siliciumdioxid bei 30 verschiedenen Drücken zwischen 9 und 73 GPa verfeinert. Basierend auf der Veränderung der Volumina und der Kantenlängen der Elementarzelle mit steigendem Druck habe ich die EOS bestimmt und die elastischen Eigenschaften von gesintertem polykristallinem Siliciumdioxid mittels Landau-Theorie beschrieben. Im Gegensatz zu Siliciumdioxid-Pulver zeigt gesintertes polykristallines Siliciumdioxid einen deutlichen Abfall des Kompressionsmoduls am Phasenübergang von Stishovit zu SiO2 in CaCl2-Struktur. Zusammen mit der bereits früher vorhergesagten elastischen Erweichung gegenüber Scherwellen könnte der Abfall des Kompressionsmoduls die Ausbreitung von seismischen Wellen beeinflussen, was die Möglichkeit eröffnen würde, Gesteine reich an Siliciumdioxid im unteren Erdmantel zu erkennen und damit die Muster der Konvektion im Erdmantel besser nachzuvollziehen.