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Rapid crystallization and kinetic freezing of site-disorder in the lithium superionic argyrodite Li₆PS₅Br

Titelangaben

Gautam, Ajay ; Sadowski, Marcel ; Prinz, Nils ; Eickhoff, Henrik ; Minafra, Nicolo ; Ghidiu, Michael ; Culver, Sean P. ; Albe, Karsten ; Fässler, Thomas F. ; Zobel, Mirijam ; Zeier, Wolfgang G.:
Rapid crystallization and kinetic freezing of site-disorder in the lithium superionic argyrodite Li₆PS₅Br.
In: Chemistry of Materials. Bd. 31 (2019) Heft 24 . - S. 10178-10185.
ISSN 1520-5002
DOI: https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.9b03852

Abstract

Lithium argyrodite superionic conductors are currently being investigated as solid electrolytes for all-solid-state batteries. Recently, in the lithium argyrodite Li6PS5X (X = Cl, Br, I), a site-disorder between the anions S2– and X– has been observed, which strongly affects the ionic transport and appears to be a function of the halide present. In this work, we show how such disorder in Li6PS5Br can be engineered via the synthesis method. By comparing fast cooling (i.e. quenching) to more slowly cooled samples, we find that anion site-disorder is higher at elevated temperatures, and that fast cooling can be used to kinetically trap the desired disorder, leading to higher ionic conductivities as shown by impedance spectroscopy in combination with ab-initio molecular dynamics. Furthermore, we observe that after milling, a crystalline lithium argyrodite can be obtained within one minute of heat treatment. This rapid crystallization highlights the reactive nature of mechanical milling and shows that long reaction times with high energy consumption are not needed in this class of materials. The fact that site-disorder induced via quenching is beneficial for ionic transport provides an additional approach for the optimization and design of lithium superionic conductors.

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Publikationsform: Artikel in einer Zeitschrift
Begutachteter Beitrag: Ja
Institutionen der Universität: Fakultäten
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Ehemalige Professoren > Juniorprofessur Festkörperchemie - Mesostrukturierte Materialien - Juniorprof. Dr. Mirijam Zobel
Forschungseinrichtungen > Institute in Verbindung mit der Universität > Bayerisches Polymerinstitut (BPI)
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Juniorprofessur Festkörperchemie - Mesostrukturierte Materialien
Forschungseinrichtungen
Forschungseinrichtungen > Institute in Verbindung mit der Universität
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Ehemalige Professoren
Titel an der UBT entstanden: Ja
Themengebiete aus DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften
Eingestellt am: 19 Nov 2019 07:50
Letzte Änderung: 14 Jun 2022 11:22
URI: https://eref.uni-bayreuth.de/id/eprint/53270