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Understanding disorder and linker deficiency in porphyrinic zirconium-based metal-organic frameworks by resolving the Zr8O6 cluster conundrum in PCN-221

Titelangaben

Koschnick, Charlotte ; Stäglich, Robert ; Scholz, Tanja ; Terban, Maxwell W. ; von Mankowski, Alberto ; Savasci, Gökcen ; Binder, Florian ; Schökel, Alexander ; Etter, Martin ; Nuss, Jurgen ; Siegel, Renée ; Germann, Luzia S. ; Ochsenfeld, Christian ; Dinnebier, Robert E. ; Senker, Jürgen ; Lotsch, Bettina:
Understanding disorder and linker deficiency in porphyrinic zirconium-based metal-organic frameworks by resolving the Zr8O6 cluster conundrum in PCN-221.
In: Nature Communications. Bd. 12 (2021) Heft 1 . - No. 3099.
ISSN 2041-1723
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-021-23348-w

Abstract

Porphyrin-based metal-organic frameworks (MOFs), exemplified by MOF-525, PCN-221, and PCN-224, are promising systems for catalysis, optoelectronics, and solar energy conversion. However, subtle differences between synthetic protocols for these three MOFs give rise to vast discrepancies in purported product outcomes and description of framework topologies. Here, based on a comprehensive synthetic and structural analysis spanning local and long-range length scales, we show that PCN-221 consists of Zr6O4(OH)(4) clusters in four distinct orientations within the unit cell, rather than Zr8O6 clusters as originally published, and linker vacancies at levels of around 50%, which may form in a locally correlated manner. We propose disordered PCN-224 (dPCN-224) as a unified model to understand PCN-221, MOF-525, and PCN-224 by varying the degree of orientational cluster disorder, linker conformation and vacancies, and cluster-linker binding. Our work thus introduces a new perspective on network topology and disorder in Zr-MOFs and pinpoints the structural variables that direct their functional properties.

Weitere Angaben

Publikationsform: Artikel in einer Zeitschrift
Begutachteter Beitrag: Ja
Institutionen der Universität: Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie III > Lehrstuhl Anorganische Chemie III - Univ.-Prof. Dr. Jürgen Senker
Forschungseinrichtungen > Forschungszentren > Nordbayerisches Zentrum für NMR-Spektroskopie - NMR-Zentrum
Fakultäten
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Chemie > Lehrstuhl Anorganische Chemie III
Forschungseinrichtungen
Forschungseinrichtungen > Forschungszentren
Titel an der UBT entstanden: Ja
Themengebiete aus DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Eingestellt am: 13 Okt 2021 08:43
Letzte Änderung: 30 Mai 2022 13:46
URI: https://eref.uni-bayreuth.de/id/eprint/67307