Charakterisierung der auf Kieselgel geträgerten ionischen Flüssigkeit [EMIM][MeSO3] zum Einsatz in der Gastrocknung

Titelangaben

Radakovitsch, Florian:
Charakterisierung der auf Kieselgel geträgerten ionischen Flüssigkeit [EMIM][MeSO3] zum Einsatz in der Gastrocknung.
Bayreuth , 2021 . - IX, 215 S.
( Dissertation, 2021 , Universität Bayreuth, Fakultät für Ingenieurwissenschaften)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00005908

Volltext

Link zum Volltext (externe URL):

Angaben zu Projekten

Abstract

Ein Schlüsselfaktor für sowohl nachhaltige als auch wirtschaftliche verfahrenstechnische Prozesse sind effiziente Trennverfahren, für die zunehmend ionische Flüssigkeiten (ILs) als Lösungsmittel in den Fokus rücken. Zahlreiche ILs besitzen einen hygroskopischen Charakter, sodass sich diese für die Abtrennung von Wasser in der Gastrocknung eignen. Die Immobilisierung von ILs auf porösen Trägermaterialien führt zu sogenannten SILP-Systemen (Supported Ionic Liquid Phases) bzw. geträgerten ILs, die im Vergleich zu den reinen ILs weitere vorteilhafte Eigenschaften für eine effiziente Stofftrennung aufweisen. Der Einsatz von SILPs in der Trenntechnik stellt eine verhältnismäßig neue Methode dar und in der Literatur liegt bisher nur eine sehr begrenzte Anzahl an Untersuchungen dieser Systeme vor. In dieser Arbeit wird die Anwendung des SILP-Systems aus der auf Kieselgel geträgerten IL [EMIM][MeSO3] für die Gastrocknung beschrieben. Das vorliegende SILP-System wurde hinsichtlich seiner physikalischen und strukturellen Eigenschaften sowie der Thermodynamik und Kinetik der Wasserdampfsorption charakterisiert, um das Verhalten und das Potenzial dieses Systems in einem Trocknungsprozess zu analysieren und um erste Gestaltungsprinzipien für einen Einsatz im Festbettverfahren bereitzustellen. Für die Untersuchungen wurden drei mesoporöse Kieselgele unterschiedlicher Struktur mit einer Reihe an IL-Massenbeladungen beschichtet. Die Eigenschaften und das Verhalten der SILPs kann weitgehend mit den ermittelten Reinstoffdaten der Ausgangsstoffe (IL + Träger) beschrieben werden. Die Immobilisierung der IL führt zunächst zur Bildung einer Monolage auf dem Trägermaterial, bevor für höhere IL-Beladungen sukzessive die kleinsten Poren vollständig gefüllt werden. Der für Gasphase zugängliche Hohlraumanteil der SILP-Partikel kann über die Füllung der Trägerporen mit der ionischen Flüssigkeit im Bulk-Zustand bestimmt werden. Das Sorptionsvermögen der SILPs wird bei vollständiger Bedeckung der Oberfläche zunächst ausschließlich durch die (sehr hohe) Sorptionskapazität der IL bestimmt, bevor sich das Porensystem durch Kapillarkondensation füllt und sich das entstehende IL/H2O-Gemisch dann in das Zwischenpartikelvolumen ausdehnt. Die Kinetik der Wasserdampfsorption der SILPs wurde an einem Einzelpartikel und in Festbett-Versuchen analysiert und modelliert. Sowohl die Vorfüllung der Poren mit IL als auch das expandierende IL/H2O-Gemisch während des Sorptionsprozesses führt zu einer zunehmenden Hemmung des intrapartikulären Stofftransports mit steigendem Porenfüllgrad an flüssiger Phase (IL + H2O). Mit einem ausgewählten SILP-Material wurde durch Variation der Prozessparameter ein umfassender Einblick in die kinetischen Charakteristika und die gute Regenerierfähigkeit von SILPs erzielt. Abschließend wurde mit den erzielten Ergebnissen eine Festbettkolonne zur Gastrocknung im technischen Maßstab simuliert und die Eignung sowie der hohe Mehrwert des Einsatzes von [EMIM][MeSO3] geträgert auf Kieselgel demonstriert.

Abstract in weiterer Sprache

With respect to sustainable and economical processes, efficient separation technology is a key factor. In this context, ionic liquids (ILs) attract increasing attention as promising solvents for thermal separation. Many ILs are hygroscopic in character making them suitable for application in gas drying. Immobilization of ILs on porous support materials leads to so-called SILP systems (Supported Ionic Liquid Phases) also referred to as supported ILs, which have even more advantageous characteristics for efficient thermal separation processes compared to the bulk ionic liquid materials. The use of SILPs in separation technology is relatively new and only a very limited number of investigations are described in the open literature. In this work, the SILP system consisting of the IL [EMIM][MeSO3] immobilized on silica gel is described for application in gas drying. The SILP system was characterized with regard to physical and structural properties as well as thermodynamics and kinetics of water vapor sorption. Thereby, the behavior and the potential of the SILP system in a drying process have been analyzed and first design principles for application in fixed bed processes are provided. For the investigations, three mesoporous silica gels with different structures were coated with a series of IL mass loadings. The properties and the behavior of these SILPs can largely be described from the obtained data of the pure components (IL + support). At first, immobilization leads to the formation of a monolayer before the smallest pores are gradually filled up at higher IL loadings. The void fraction of SILP particles accessible for the gas phase can be described by the filling of the pores of the support material with IL in the bulk state. When the surface is completely covered by IL, the sorption capacity of the SILPs is determined exclusively by the (very high) sorption capacity of the IL until the pore system is filled due to capillary condensation, and the resulting IL/H2O mixture subsequently expands into the interparticle volume. Based on experiments with a single particle and in fixed bed, the kinetics of water vapor sorption of the SILPs were analyzed and modeled. Both, the pre-filling of the pores with IL and the IL/H2O mixture expanding during the sorption process lead to an increasing inhibition of intraparticle mass transfer as the pore filling degree of liquid phase (IL + H2O) increases. A more comprehensive insight into the kinetic characteristics and the good regenerability of SILPs was obtained by varying the process parameters for a selected SILP material. Finally, based on the gained results, a fixed bed column for gas drying in technical scale was simulated, demonstrating the suitability and the benefit of [EMIM][MeSO3] supported on silica gel.