Elasticity measurements at extreme conditions: application to FeO and FeNi-alloy

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Kantor, Anastasia:
Elasticity measurements at extreme conditions: application to FeO and FeNi-alloy.
Bayreuth , 2008
( Dissertation, 2008 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

The picture of Earth’s deep interior is rapidly improving from the seismic tomography data and indicates more complexity than previously thought. The presence of Earth’s seismic anisotropy requires the knowledge of fully anisotropic elasticity data for mineral phases. The single-crystal elastic constants of minerals, Cij, are elements of the fourth-rank elasticity tensor, which relates stress to strain. The fact that elastic strain also defines seismic wave propagation, the elastic tensor of minerals can be applied to interpret the bulk mineralogy of the interior from seismological observation. Knowledge of the elasticity of crystalline materials as a function of pressures and temperature is also of primary interest for solid state physics because elastic tensors reveal the nature of interatomic interactions. In order to determine the full elastic tensor of minerals under high pressure and temperature, several techniques are available, including ultrasonic interferometry and inelastic x-ray scattering methods. One of the most accurate techniques is high-frequency acoustic interferometry, which is capable for measuring sound wave velocities in very small samples under high pressures. The ultrasonic interferometry system operating at 0.5-2.0 gigahertz (GHz) frequencies was developed in the Bavarian Geoinstitut of the University of Bayreuth for in situ high pressure and temperature experiments. Here, GHz-ultrasonic interferometry has been used to study the elastic properties of monoxide minerals such as FeO, liquids and nanocrystalline samples, each with particular importance to Earth or material sciences. FexO, wüstite, is the end-member phase of the (Mg,Fe)O solid solution, thought to be the most abundant non-silicate oxide in the mantle. The full elastic tensor of wüstite is determined by three elastic constants (C11, C12, C44), which have been probed at high-pressures. At about 17-20 GPa, FeO is known to undergo a displacive cubic-to-rhomobhedral phase transformation. Prior to this transformation, we observe a pressure-induced mode softening of the C44 elastic constant. In addition, previously undetected discontinuities in the pressure derivatives of C11 and C12 at 4.7  0.2 GPa were observed. This pressure is consistent with that of the magnetic ordering commencement, as was observed by high-pressure Mössbauer spectroscopy in a 57Fe-enriched sample of FeO. The results indicate that an intermediate, partially magnetic but still cubic phase of FeO probably exists at room temperature and in pressure range from ~5 GPa to ~17 GPa. In order to provide deeper knowledge of the magneto-elastic coupling in the material, neutron diffraction experiments were performed under ambient pressure and low temperatures. The results indicate that the magnetically ordered cubic phase of FexO that was observed at high pressures also exists at ambient pressure at temperatures between 160 and 201 K. Combined inelastic x-ray scattering and x-ray diffraction studies on a single crystal of Fe0.95O were performed up to 20 GPa at room temperature. The results show strong anelastic behaviour of wüstite, which should be accounted for at high pressure. Transition-metal oxides, non-stoichiometric compounds, and materials with complex mesostructure have some internal degree of freedom, and could therefore experience internal relaxation and show deviations from normal elastic behaviour. A methodology to measure inelastic x-ray scattering in externally heated diamond anvil cells have also been developed. This technique was used to study polycrystalline fcc-Fe0.78Ni0.22 alloy at high pressures (up to 72 GPa) and temperature (up to 715 K). The bulk elasticity and its P and T derivatives were obtained for the material. No significant deviation of the elastic properties from those of pure iron was observed and furthermore no deviation from Birch’s law. Although the bulk elasticity of fcc Fe-Ni alloy and Fe seem to be very similar, the elastic anisotropy of hexagonal and cubic phases should be quite different. If the metal phase in the inner core is not hexagonal, but cubic (or a mixture of the two phases exists), seismic anisotropy may provide a better way to discriminate between them two.

Abstract in weiterer Sprache

Das Bild des Erdinneren, das in den letzten Dekaden mittels der seismischen Tomographie gewonnen wurde, deutet auf eine größere Komplexität hin als ursprünglich angenommen. Das Vorkommen von seismischer Anisotropie im oberen Erdmantel, in der Übergangszone und im unteren Mantel unterstreicht die Bedeutung der Anisotropie in der Mineralphysik bzw. in den Geowissenschaften. Die Einkristallkonstanten Cij sind Elemente eines Tensors vierter Stufe, der eine infinitesimale Spannung mit einer infinitesimalen Deformation verbindet, welche wiederum Tensoren zweiter Stufe sind. Da die elastische Deformation von großer Bedeutung für die seismische Schallwel¬lenausbreitung ist, kann der elastische Tensor von Mineralen ebenfalls für die Interpretation der mineralogischen Zusammensetzung des Erdinneren sowie für das Verständnis von Texturen und Strukturen, die von der Erdmantelbewegung herrühren, angewendet werden. Die Kenntnis des elastischen Verhaltens von Kristallen als Funktion von Druck und Temperatur ist zudem von großem Interesse für die Festkörperphy¬sik/Materialwissenschaft, da der elastische Tensor Auf¬schluss über die inneratomaren Wechselwirkungen geben kann. Mehrere Verfahren können angewendet werden, um alle Elemente des elastischen Tensors von Mineralen bei hohen Drücken und Temperaturen zu ermitteln. Zwei dieser Methoden sind die Ultra¬schallverfahren und die inelastische Photon - Phononstreuung. Eine der genauesten Methode ist die akustische Hochfrequenzinterferometrie, mittels derer man die Schallwellenge¬schwindig¬kei¬ten von sehr dünnen Proben bis zu hohen Drücken bestimmen kann. Ein Ultra¬schall – Interferometriemeßstand, der in einem Frequenzbereich von 0,6 bis 2,1 GHz arbeitet, wurde am Bayerischen Geoinstitut, Universität Bayreuth für in situ Hochdruck– und Hochtemperaturexperimente entwickelt. Diese Methode wurde hier angewendet, um die elastischen Eigenschaften von Monoxiden wie FeO, Flüssigkeiten oder nanokristallinen Proben zu untersuchen; Materialien, die von besonderer Bedeutung für die Geo- bzw. Mate¬rialwissenschaften sind. FexO, Wüstit, das Endglied der (Mg,Fe)O Mischkristallreihe, ist wahrscheinlich das am häufigsten vorkommende nichtsilikatische Oxid im Erdmantel. Die drei unabhängigen Kon¬stanten des elastischen Tensors (C11, C12, C44) wurden bis zu einem Druck von 10 GPa mittels GHz – Interferometrie bestimmt. Es ist bekannt, dass FeO zwischen 17-20 GPa eine displazive, kubische  rhomboedrische Phasentransformation durchläuft. Bevor dieser Phasenübergang stattfindet, beobachten wir ein druckinduziertes ‚Aufweichen’ (mode softening) der elastischen Konstante C44 um 20% bei 10 GPa. Darüber hinaus wurde eine bislang unbekannte Diskontinuität in den Druckableitungen von C11 und C¬12 bei 4,7 ± 0,2 GPa beobachtet. Das ist der Druckbereich bei dem die magnetische Ordnung einsetzt, wie mittels Hochdruck – Mössbauerspektrosko¬pie an einer 57Fe – angereicherten FeO - Probe festgestellt wurde. Dieses Ergebnis deutet darauf hin, dass vermutlich eine intermediäre, teilweise magnetische aber immer noch kubische Phase von FeO bei Zimmertemperatur im Druckbereich von ca. 5 bis 17 GPa existiert. Um die die magneto-elastische Kopplung in Wüstit besser zu verstehen, wurden Neutro¬nenstreuexperimente bei Atmosphärendruck und niedrigen Temperaturen durchgeführt. Die Ergebnisse lassen darauf schließen, dass die magnetisch geordnete kubische Phase von FexO, die bei hohen Drücken beobachtet wurde, auch bei Normaldruck und bei Temperatu¬ren zwischen 160 und 201 K existiert. Inelastische Röntgenstreuexperimente zusammen mit Röntgenbeugung wurden an einem Fe0,95O Einkristall bei Drücken bis zu 20 GPa bei Zimmertemperatur durchgeführt. Diese Resultate deuten auf ein starkes anelastisches Verhalten von Wüstit hin, das bei hohen Drücken berücksichtigt werden muss. Übergangsmetalloxide, nicht - stöchiometrische Verbindungen sowie Materialien mit einer komplexen Mesostruktur besitzen interne Freiheitsgrade und könnten somit interne Relaxationsprozesse und Abweichungen vom normalen elastischen Verhalten aufweisen. Wir haben ebenfalls eine Methode entwickelt, um inelastische Röntgenstreuexperimente in extern beheizten Diamantzellen durchzuführen. Mit dieser Technik wurde eine polykristalline fcc – Fe0,78Ni0,22 Legierung bei hohen Drücken (bis zu 72 GPa) und Temperaturen (bis zu 715 K) untersucht. Die Kompressions- und Schermoduli sowie deren P - und T - Ableitungen wurden bestimmt. Keine signifikante Abweichung von den elasti¬schen Eigenschaften des reinen -Eisens wurde beobachtet, ebenso wenig eine Abweichung vom Birch – Gesetz.