Dynamics of soil processes under extreme meteorological boundary conditions : response of below-ground carbon, sulfur, and iron cycling in fen soils

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Knorr, Klaus-Holger:
Dynamics of soil processes under extreme meteorological boundary conditions : response of below-ground carbon, sulfur, and iron cycling in fen soils.
Bayreuth , 2008
( Dissertation, 2008 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

Northern peatlands store approximately 30 % of the global soil carbon stocks. On the other hand, peatlands contribute about 3-10 % to the global methane burden into the atmosphere. Climate predictions foresee not only an increase in the global mean temperature, but also a change in precipitation patterns. As peatlands critically depend on hydrological conditions, a change in precipitation distribution is likely to affect the carbon sink and source function of peatlands. Thus, these ecosystems have become the focus of an increasing number of studies over the past decades. Low water table levels, high temperatures, and a higher nutrient availability were mostly found to increase respiratory activity, but to reduce methane production and –emission. Existing studies, however, investigated changes in average environmental conditions in the long term, while the impact of extreme weather on peatland elemental cycles is still uncertain. Moreover, most studies do not provide a mechanistic understanding of the redox processes underlying the response of peatlands to fluctuations of the water table level. Based on laboratory studies, a thermodynamically constrained competition of the different terminal electron accepting processes for common electron donors was postulated. A detailed validation of this concept under natural or near-natural conditions is, however, still lacking to date. Furthermore, the processes that renew alternative electron accepting capacity during drought are still not yet understood. Fens were also identified to be notable sources or sinks for arsenic. The close association of arsenic with the iron- and sulphur-dynamics – and thus redox dynamics during fluctuations of the water table level in general – is already known. Nevertheless, there exist hardly any study investigating arsenic dynamics and solid phase associations for fens. The main objective of this work was therefore to study the effects of more pronounced drying and rewetting events on redox processes of carbon, iron, and sulphur – and concomitantly arsenic – in an electron acceptor rich fen-ecosystem. In contrast to some existing studies, we could not find a notable effect of the drying/wetting treatment on the overall carbon budgets of the peat. There was an obvious effect of drying/wetting on respiration within the soil, increasing drastically during drought, but the net carbon budget was by far dominated by the autotrophic activity of the vegetation (55-65 %) which was hardly affected by the treatment. Due to the drought event, methanogenesis was effectively suppressed in the unsaturated part of the profile and re-established after rewetting only after a notable time lag of some weeks. This suppression of methanogenic activity – in the laboratory and in the field approach – could successfully be explained by a reoxidation of reduced iron and sulphur compounds, providing alternative electron accepting capacity during and after drought. Only after depletion of alternative electron acceptors, methanogenic conditions could re-establish. Locally, however, in micro-environments especially in the uppermost, intensively rooted layers, methanogenesis re-established even before alternative electron acceptors had been depleted. Based on the obtained data, we propose the high availability of easily degradable organic material, a still high water content, and poor aeration of the peat to responsible for this observation. These factors could support a local depletion of alternative electron acceptors and methanogenesis could thus occur in locally distinct micro-environments. The analysis of the isotopic composition of the dissolved CO2 and the methane produced suggested that the methane was formed via the CO2-reduction pathway with H2 as the electron donor. This pattern was not affected by the drying/wetting treatment. Exceptionally high isotope fractionation factors suggested thermodynamic conditions to be quite unfavourable for methanogens. This coincided with the observation that most of the peat was likely structured in small micro-environments of locally distinct redox conditions and the rapid switches between methanogenic and methanotrophic conditions. The arsenic dynamics under variable redox conditions generally followed the dynamics of ferrous iron, especially in the intensively rooted uppermost soil layers. Coincidingly, a major part of the arsenic was found in the reactive iron-hydroxide fraction, readily available for microbial reduction. Although the total arsenic content in the solid phase was comparably low in the fen under study, concentrations of arsenic exceeded common drinking water standards mostly by far. Methylated arsenic species did not play a noteworthy role in this fen and the immobilization of arsenic in sulfidic phases during reducing conditions was also negligible when compared to mobilization from iron-hydroxide reduction.

Abstract in weiterer Sprache

Etwa 30 % des in Böden gespeicherten Kohlenstoffs entfällt auf nördliche Moore. Außerdem tragen Moore etwa 3-10 % zu den globalen Methanemissionen bei. Da als Folge des Klimawandels nicht nur eine Zunahme der globalen Temperaturen, sondern auch eine Veränderung der Niederschlagsintensitäten und –frequenzen vorhergesagt wird, sind Auswirkungen auf Moore in ihrer Abhängigkeit von den hydrologischen Randbedingungen sehr wahrscheinlich. Grundsätzliche Prozesse in Mooren können bereits als gut verstanden gelten. Niedrigere Wasserspiegel, höhere Temperaturen und ein höheres Nährstoffangebot führten meist zu einer Zunahme der Respirationsaktivität. Demgegenüber bedeutete ein niedrigerer Wasserspiegel zumeist eine Abnahme der Methanbildung und –emission. Bisher wurden jedoch nur längerfristige Änderungen der Steuerungsfaktoren untersucht, wohingegen die Auswirkungen von Extremereignissen weitgehend unerforscht sind. Die meisten Studien liefert zudem nur wenig oder kein mechanistisches Verständnis für die Redoxprozesse, die in Mooren während Schwankungen des Wasserspiegels ablaufen. Aus Laborstudien wurde ein thermodynamisch gesteuerter Wettbewerb der einzelnen terminalen elektronenakzeptierenden Prozesse um gemeinsame Substrate abgeleitet, in dem die Methanogenese den kleinsten Energiegewinn verspricht. Eine detaillierte Validierung dieses Prinzips unter natürlichen oder naturnahen Bedingungen fehlt jedoch bislang, ebenso wie eine Untersuchung der Oxidationsprozesse, die zur Erneuerung alternativer Elektronenakzeptoren während Austrockungsereignissen beitragen. Niedermoore wurden zudem als signifikante Quellen und Senken für Arsen identifiziert. Die enge Assoziation des Arsens mit der Eisen- und Schwefeldynamik – und damit mit dem Redoxgeschehen – ist zwar bereits bekannt, jedoch existieren kaum Studien zur Arsendynamik und –bindungsformen in Niedermooren. Ziel dieser Arbeit war es daher, die Effekte verstärkter Austrockungs- und Wiederbefeuchtungs-ereignisse (A/W-Ereignisse) auf Redoxprozesse des Kohlenstoffs, Eisens und Schwefels – und damit verbunden des Arsens – in einem Niedermoor-Ökosystem zu untersuchen. Im Gegensatz zu bereits existierenden Studien konnte in dieser Arbeit keine Auswirkung der A/W-Ereignisse auf die Gesamt-Kohlenstoffbilanz des Moores festgestellt werden. Es zeigte sich zwar ein Effekt in der Respirationsaktivität des Torfes, die während der Austrocknung und kurz nach der Wiederbefeuchtung stark zunahm, dennoch wurde die Netto Kohlenstoffbilanz durch die autotrophe Aktivität der Vegetation dominiert (55-65 %) und diese zeigte kaum Reaktion auf die Störung. Durch die Trockenperiode brach die Methanproduktion im ungesättigten Teil des Torfes ein und setzte nach Wiederbefeuchtung mit einer Verzögerung von mehreren Wochen erst wieder ein. Die Unterdrückung konnte im Labor- und Feldversuch erfolgreich mit der Rückbildung alternativer Elektronenakzeptoren während der Austrocknung, insbesondere Eisen und Sulfat, erklärt werden. Erst nach vollständigem Verbrauch der alternativen Elektronenakzeptoren setzte die Methanogenese wieder ein. In einzelnen Mikro-Nischen jedoch, vor allem in den obersten, stark durchwurzelten Torschichten, setzte die Methanbildung bereits ein, bevor andere Elektronenakzeptoren verbraucht waren. Aufgrund der gewonnenen Daten scheint hier ein hohes Angebot an leicht verfügbarer organischer Substanz, noch vergleichsweise hoher Wassergehalt und geringe Luftdurchlässigkeit des stark zersetzten Torfes zu Ausbildung lokaler Anaerobie bis hin zum Einsetzen der Methanogenese zu führen. Die Isotopensignatur des gelösten CO2 und des Methans legte nahe, dass Methan über den Weg der CO2-Reduktion mit Wasserstoff gebildet wurde. Dies änderte sich auch durch Austrocknung und nachfolgende Wiederbefeuchtung nicht. Zudem wiesen vergleichsweise hohe Isotopenfraktionierungsfaktoren auf thermodynamisch ungünstige Bedingungen für Methanogene hin. Die Arsendynamik unter den wechselnden Redoxbedingungen folgte der des zweiwertigen Eisens, insbesondere in den stark durchwurzelten obersten Bodenschichten. Damit übereinstimmend wurde ein Großteil des Arsens in der Fraktion der reaktiven Eisenhydroxide gefunden. Trotz vergleichsweise niedrigem Arsengesamtgehalt in der Festphase traten wurden in der gelösten Phase meist die vorgeschriebenen Grenzwerte für Trinkwasser überschritten. Methylierte Arsenspezies waren in diesem Niedermoor von untergeordneter Bedeutung, ebenso wie die Immobilisierung von Arsen an Sulfiden unter sulfatreduzierenden Bedingungen.