Characterization of reactive and non reactive trace gas fluxes in and above soil

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Bargsten, Anika:
Characterization of reactive and non reactive trace gas fluxes in and above soil.
Bayreuth , 2010
( Dissertation, 2010 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

Nitrogen is one of the most important compounds on earth. All organisms need nitrogen to live and grow. Even the majority (78.08%) of the atmosphere (and so the air we breathe) is dinitrogen. Over the last century, human activities have dramatically increased emissions and removal of nitrogen to the global atmosphere by as much as three to five fold. Nitrous oxide is the fourth largest single contributor to positive radiative forcing, and serves as the only long-lived atmospheric tracer of human perturbations of the global nitrogen cycle. Nitrogen oxides belong to the so called indirect greenhouse gases. These indirect greenhouse gases control the abundances of direct greenhouse gases through atmospheric chemistry and contribute on this way to the greenhouse effect. For a better understanding of these feedback mechanisms it is necessary to know the source strength of nitric oxide and nitrous oxide. Thus, the knowledge about exchange processes of nitrogen is of interest and importance for scientist and policy makers, likewise. This thesis contributes the understanding of processes in the nitrogen cycle. The thesis is addressed on nitric and nitrous oxide emissions. Nitric oxide emissions were measured on soil samples using an automated laboratory system. Nitrous oxide emissions were measured directly on the field site using a closed chamber technique. The laboratory measurements were compared with field measurements of NO (modified Bowen ratio method) at a grass land site. The field NO fluxes were always around 1.8 ng m 2 s-1 while the laboratory derived NO fluxes were between 2.1 and 5,2 ng m-2 s-1. The agreement between the two data sets is considered to be quite good. The laboratory derived NO fluxes exceeded the field NO fluxes by a factor of 1.5 to 2.5. Most studies of nitric oxide (NO) emission potentials up to now have investigated mineral soil layers only. In this thesis soil organic matter was sampled for laboratory measurements under different understory types (moss, grass, spruce, blueberries) in a humid mountainous Norway spruce forest plantation in the Fichtelgebirge (Germany). In this thesis the response of net potential NO fluxes on physical and chemical soil conditions (water content and temperature, bulk density, particle density, pH, C/N ratio, organic C, soil ammonium, soil nitrate) was determined. Net potential NO fluxes (in terms of mass of N) from soil samples taken under the different understories ranged from 1.7 - 9.8 ng m 2 s-1 (soil sampled under grass and moss cover), 55.4 - 59.3 ng m-2 s-1 (soil sampled under spruce cover), and 43.7 - 114.6 ng m 2 s-1 (soil sampled under blueberry cover) at optimum water content and a soil temperature of 10°C. Effects of soil physical and chemical characteristics on the net potential NO flux were statistically significant (0.01 probability level) only for NH4+. Therefore, as an alternative explanation for the differences in soil biogenic NO emission we consider more biological factors like understory vegetation type, amount of roots, and degree of mycorrhization; they provide a potential explanation of the observed differences of net potential NO fluxes. Also, soil nitrous oxide (N2O) emissions in an unmanaged, old growth beech forest in the Hainich National Park, Germany, were measured at 15 plots over a one-year period (November 2005 to November 2006). The annual field N2O flux rate was 0.46±0.32 kg ha 1 yr 1. The N2O emissions showed a background emission pattern with two event based N2O peaks. A correlation analysis showed that the distance between plots (up to 380 m) was secondary for their flux correlations. Annual N2O fluxes obtained from a standard model (Forest-DNDC) parameterized with soil parameters as well as daily temperature and precipitation substantially overestimated the actual field N2O fluxes and also did not describe their actual temporal and spatial variabilities. Temporal variability was described well by the model only at plots with higher soil organic carbon and the modelled N2O fluxes increased during freezing periods only were soil organic carbon was larger than 0.06 kg-1 C kg. The results indicate that the natural background of nitrous oxide emissions may be lower than previously thought and also lower than assumed in standard modelling. This suggests a higher anthropogenic contribution to N2O emissions.

Abstract in weiterer Sprache

Stickstoff ist eines der wichtigsten Elemente auf der Erde. Der Großteil (78,08%) der Erdatmosphäre - und daher auch die Luft, die wir atmen - besteht aus molekularem Stickstoff (N2). Im letzten Jahrhundert haben menschliche Aktivitäten die Stickstofffreisetzung und den Stickstoffabbau in der Atmosphäre drei- bis vierfach erhöht. Distickstoffoxid (N2O) liefert den viertgrößten Beitrag zur Änderung der globalen Strahlungsbilanz und ist außerdem der einzige langlebige atmosphärische Tracer, der den Einfluss des Menschen auf den globalen Stickstoffkreislauf widerspiegelt. Stickstoffmonoxid (NO) gehört zu den sogenannten indirekten Treibhausgasen. Indirekte Treibhausgase beeinflussen den Gehalt von direkten Treibhausgasen durch ihren Anteil an chemischen Reaktionen in der Atmosphäre und tragen auf diesen Weg ihren Teil zum Treibhauseffekt bei. Um diese Prozesse besser zu verstehen ist es wichtig die Quellenstärke von Stickstoffmonoxid und Distickstoffoxid zu kennen Diese Doktorarbeit möchte einen Beitrag zum besseren Verständnis des Stickstoffkreislaufes leisten. Die Arbeit befasst sich mit den natürlichen Emissionen von NO und N2O. NO-Emissionen wurden mit einem automatischen Laborsystem an Bodenproben gemessen. Emissionen von N2O wurden hingegen direkt auf der Untersuchungsfläche im Freiland bestimmt. Hierfür wurden statische Kammern verwendet. Die NO-Labormessungen wurden mit den NO-Feldmessungen (Modifizierte Bowen-Verhältnis Methode) verglichen. Die Feldmessungen wurden dabei über Grasland durchgeführt. Die in situ bestimmten NO-Flüsse schwankten die gesamte Messperiode hindurch um 1,8 ng m-2 s-1. Die im Labor gemessenen NO-Flüsse bewegten sich dagegen zwischen 2,1 und 5,2 ng m-2 s-1. Beide Datensätze zeigten eine gute Übereinstimmung. Die im Labor bestimmten NO-Flüsse waren lediglich 1,5 bis 2,5 mal höher als die NO-Flüsse, die in situ bestimmt wurden. Die meisten Studien, die sich bis heute mit NO-Emissionen befasst haben, betrachteten die mineralischen Bodenhorizonte. Für diese Arbeit wurden hingegen auch organische Horizonte beprobt. Die Proben wurden unter verschiedenen Unterwuchstypen eines humiden Fichtenwaldes im Fichtelgebirge (Deutschland) genommen und anschließend im Labor untersucht. Die Untersuchungen umfassten das Verhalten der potentiellen Netto-NO-Flüsse unter Berücksichtigung bodenphysikalischer und -chemischer Parameter. Die potentiellen Netto-NO-Flüsse (in Einheiten von N) der Bodenproben unterschieden sich je nach Unterwuchstypen bei optimalem Wassergehalt und einer Bodentemperatur von 10°C. Für Bodenproben der von Moos und Gras bewachsenen Flächen lagen die potentiellen Netto-NO-Flüsse zwischen 1,7 – 9,8 ng m-2 s-1. Dahingehen wurden für Bodenproben von Flächen, die mit Fichten bewachsen waren, Werte zwischen 55,4 – 59,3 ng m-2 s-1 gemessen. Für Flächen, die mit Blaubeeren bewachsen waren, variierten die NO-Flüsse der Bodenproben zwischen 43,7 – 114,6 ng m 2 s 1. Ein Zusammenhang zwischen den physikalischen und chemischen Bodenparametern und dem potentiellen Netto-NO-Fluss konnte nur für NH4+ (0.01 Signifikanzlevel) gefunden werden. Daher wurde nach alternativen Erklärungen für diese Unterschiede in den biogenen NO-Flüssen gesucht. Gründe für die Unterschiede in den potentiellen Netto-NO-Flüssen könnte die Vegetation, die Menge der Wurzel oder der Anteil an Mycorrhiza sein. Die N2O-Emissionen eines altbestehenden Buchenwaldes des Nationalparks Hainich (Deutschland) wurden gemessen um die Quellenstärke eines über lange Zeit nicht bewirtschaften Waldes zu bestimmen. Die Messungen wurden an 15 Messpunkten über die Dauer von einem Jahr durchgeführt. Der Jahreswert des N2O-Flusses betrug für diesen Zeitraum 0.46±0.32 kg ha 1 a 1. Die N2O-Emissionen zeigten “Background-Emissionen“ mit zwei eventbasierten Peaks. Durch eine Korrelationsanalyse konnte gezeigt werden, dass die Distanz zwischen den Messpunkten für die Korrelation der Flüsse zweitrangig ist. Zusätzlich wurde ein Jahreswert für den N2O-Fluss mit einem Standardmodell (Forest-DNDC) berechnet. Zur Parametrisierung des Models dienten Bodenparameter sowie die Tagestemperatur und der tägliche Niederschlag. Der mit dem Modell berechnete N2O-Fluss überschätzt den tatsächlich auf der Untersuchungsfläche gemessenen Fluss. Außerdem wird die zeitliche und räumliche Variabilität nicht korrekt wiedergegeben. Der zeitliche Verlauf wurde von dem Modell nur bei Messpunkten mit einem hohen organischen Kohlenstoffgehalt korrekt dargestellt. Ebenso stieg der modellierte N2O-Fluss während Frostperioden nur an Messpunkten mit einem organischen Kohlenstoffgehalt über 0.06 kg-1 C kg an. Die Ergebnisse zeigten, dass der natürliche Hintergrund von N2O-Emissionen niedriger sein kann als angenommen und auch niedriger als der mit einem Standardmodell berechnete Jahreswert. Diese deutet einen höheren anthropogenen Beitrag zu den N2O-Emissionen an als angenommen.