Vergröberungs- und Transportprozesse in dynamisch selbstassemblierten Kolloiden

Titelangaben

Maier, Florian Johannes:
Vergröberungs- und Transportprozesse in dynamisch selbstassemblierten Kolloiden.
Bayreuth , 2017 . - 51 S.
( Dissertation, 2017 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

Die vorliegende kumulative Doktorarbeit befasst sich mit drei Fragen zur dynamischen Selbstassemblierung von magnetischen Kolloiden: a) der Vergröberungsdynamik von transienten kolloidalen Netzwerken, b) dem Transport von kolloidalen Tracerpartikeln auf diesen Netzwerken und c) mit Transportprozessen von scheinbar nichtchiralen kolloidalen Rädern. Das erste Kapitel erläutert im Rahmen einer gemeinsamen Einleitung den übergreifenden Zusammenhang zwischen diesen drei Phänomenen. Im zweiten Kapitel finden sich kurze Zusammenfassungen der drei im Anschluss (Kapitel 3-5) abgedruckten Veröffentlichungen.

Das dritte Kapitel befasst sich mit dem Vergröberungsprozess eines transienten Netzwerks aus paramagnetischen kolloidalen Partikeln, das sich in einem präzedierenden Magnetfeld mit wechselndem Umlaufsinn selbstassemblieren kann. Zu diesem Zweck wird die Größe und die Änderung der Größe aller im Netzwerk enthaltenen Maschen untersucht. Die Zahl der Maschen nimmt dabei nach Bildung des Netzwerks exponentiell mit der Zeit ab, da die meisten Maschen schrumpfen, bis sie komplett verschwunden sind. Ob eine Masche schrumpft oder wächst hängt davon ab, ob ihre Größe oberhalb oder unterhalb einer kritischen Maschengröße liegt. Ähnlich wie Tröpfchen beim Phänomen der Ostwald-Reifung wachsen überkritische Maschen auf Kosten unterkritischer Maschen. Die kritische Maschengröße ergibt sich aus dem Wettstreit isotroper, anziehender, kurzreichweitiger Wechselwirkungen höherer Ordnung mit vergleichsweise langreichweitigen dipolaren Wechselwirkungen und ist damit aus rein energetischen Betrachtungen bestimmbar. Der experimentell ermittelte Wert der kritischen Maschengröße hat die gleiche Größenordnung wie die theoretische Abschätzung. Bei dem dynamischen Prozess der Bildung und Vergröberung des Netzwerks spielt zusätzlich die thermische Energie der kolloidalen Partikel eine wesentliche Rolle.

Im vierten Kapitel wird der Transportprozess untersucht, der sich ergibt, wenn das zur Erzeugung des transienten Netzwerks verwendete Magnetfeld um eine chiral modulierte Komponente ergänzt wird. Nichtmagnetische kolloidale Partikel können dadurch über das Netzwerk transportiert werden, indem sie von einem durch die Rotation der einzelnen im Netzwerk enthaltenen paramagnetischen kolloidalen Partikel erzeugten Strömungsfeld mitgeführt werden. Die Bewegung nichtmagnetischer kolloidaler Partikel, die sich über dem Netzwerk befinden lässt sich dabei als ballistisch charakterisieren, während nichtmagnetische kolloidale Partikel in Maschen eine diffusive Bewegung vollführen. Im Experiment gemessene Geschwindigkeiten stimmen mit einem einfachen Modell, welches auf der magnetischen Anisotropie der paramagnetischen kolloidalen Partikel basiert überein.

Das fünfte Kapitel widmet sich der Rollbewegung von Mikrorädern, die sich aus paramagnetischen kolloidalen Partikeln selbstassemblieren. In einem rotierenden Magnetfeld rollt das Mikrorrad auf der Glasunterlage. Rotiert das Magnetfeld um eine horizontale Achse, so bewirkt eine Umkehrung des Umlaufsinns des Magnetfelds eine umgekehrte Rollrichtung. Bei geneigter Rotationsachse des Magnetfelds jedoch kehrt sich die Bewegungsrichtung des Rades nicht mit dem Umlaufsinn des Magnetfelds um. Die Rollgeschwindigkeit der Mikroräder enthält eine nicht reziproke Komponente, die theoretisch durch eine induzierte magnetohydrodynamische Chiralität erklärt wird. Sowohl die Beweglichkeit des Rades als auch ein ausrichtendes magnetisches Drehmoment sind anisotrop und bewirken im Zusammenspiel mit dem treibenden magnetischen Drehmoment ein Verkippen der Figurenachse des Rads zur Rotationsachse des Magnetfelds. Bei horizontaler Rotationsachse des Magnetfelds rollt das Rad auf der Schnittlinie zwischen Rotationsebene des Magnetfelds und Glasboden. Die Abweichung der Rollgeschwindigkeit von dieser Richtung wird als Funktion der Neigung der Rotationsebene des Magnetfelds gemessen und mit der Theorie verglichen.

Der Anhang dieser Doktorarbeit widmet sich der genaueren Beschreibung des verwendeten Versuchsaufbaus, der verwendeten Messmethode und der verwendeten Kolloide.

Abstract in weiterer Sprache

This cumulative thesis deals with three questions about the dynamic self-assembly of magnetic colloids: a) the coarsening dynamics of transient colloidal networks, b) the transport of colloidal tracer particles on these networks and c) transport processes of apparently non-chiral colloidal wheels. As a common introduction, the first chapter establishes the connection between these three phenomena. The second chapter contains short summaries of the three publications reprinted in the following chapters 3-5.

The third chapter deals with the coarsening process of a transient network. The network is self-assembled from paramagnetic colloidal particles in a precessing magnetic field with changing rotational direction. The size and the change of size of all meshes in the network have been examined. Due to the shrinking of the most meshes until they vanish completely, the number of meshes decreases exponentially with time after the network has formed. A mesh shrinks (grows) when its size is smaller (larger) than the critical mesh size. Similar to droplets undergoing the process of Ostwald ripening, supercritical meshes grow on the expense of subcritical meshes. The critical mesh size arises via the competition of isotropic attractive higher order short-range interactions with comparably long-range dipolar interactions and can therefore be determined using purely energetic arguments. The experimentally determined value of the critical mesh size is of the same order of magnitude as the theoretical estimate. For the dynamic process of the formation and the coarsening of the network, the thermal energy of the colloidal particles also plays an essential role.

In the fourth chapter, the transport mechanism caused by adding a chiral modulation to the magnetic field is investigated. Non-magnetic colloidal particles can travel across the network in the flow field generated by the rotation of single paramagnetic colloidal particles of the network. The motion of non-magnetic colloidal particles on top of the network can be described as ballistic while non-magnetic colloidal particles in meshes are undergoing diffusive motion. Experimentally determined values of the velocity are in accordance with estimates from a simple model based on the magnetic anisotropy of the paramagnetic colloidal particles.

The fifth chapter is dedicated to the rolling motion of microwheels self-assembled from paramagnetic colloidal particles. In a rotating magnetic field, the wheel is rolling on the glass base. For a horizontal axis, switching the rotational direction of the magnetic field reverses the rolling direction. For a tilted rotational axis of the magnetic field, however, the translational direction of the wheel does not revert with the sense of rotation of the magnetic field. The rolling velocity of the microwheels contains a non-reciprocal component that can theoretically be explained by an induced magnetohydrodynamic chirality. The mobility of the wheel and an aligning magnetic torque are both anisotropic. The interplay with the driving magnetic torque tilts the figure axis of the wheel with respect to the rotational axis of the magnetic field. For a horizontal rotational axis of the magnetic field, the wheel rolls on the line of the intersection of the plane of rotation of the magnetic field and the glass surface. The deviation of the rolling velocity from this direction is measured as a function of the tilt of the plane of rotation of the magnetic field and compared to the theory.

The appendix of this thesis is dedicated to a more detailed description of the setup, the measurement method and the used colloids.