Tracing biogeochemical processes and anthropogenic impacts in granitic catchments : temporal and spatial patterns and implications for material turnover and solute export

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Weyer, Christina:
Tracing biogeochemical processes and anthropogenic impacts in granitic catchments : temporal and spatial patterns and implications for material turnover and solute export.
Bayreuth , 2019 . - 147 S.
( Dissertation, 2018 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

From a biogeochemical perspective, catchments can be regarded as reactors that transform the input of various substances via precipitation, deposition, or human activities as they pass through soils and aquifers towards receiving streams. Understanding and modeling the variability of solute concentration in catchment waters require the identification of prevailing processes, determining their respective contributions to the observed transformation of substances, their interplay with hydrological processes, and the determination of anthropogenic impacts. However, numerous biogeochemical processes often interact in a highly non-linear way and vary on temporal and spatial scales, resulting in temporally and spatially varying water chemistry in catchments. This is particularly true for riparian wetlands. Processes in this catchment area often superimpose the influence of the hill slope (and largest) area of the catchment on surface water quality.
Accordingly, the first part of this thesis (Study 1 and 2), focuses on the temporal and spatial variability of biogeochemical processes at the catchment scale. Therefore, the first aim was to identify the prevailing biogeochemical processes which affect the quality of catchment waters in two forested granitic catchments. Based on these results, (i) the long-term behavior of these processes was determined (Study 1) and (ii) hot spots of these processes at the catchment scale along different flow paths were identified (Study 2). The second part (Study 3) focuses on the interplay between hydrological and biogeochemical processes in a riparian wetland, with the aim of systematically tracing back the temporal patterns of stream water chemistry to different biogeochemical processes and antecedent hydrological boundary conditions in the wetland. The third part (Study 4 and 5) focuses on weathering processes with the goal (i) of identifying the mineralogical sources of the groundwater’s buffer capacity against acid atmospheric deposition in a forested granitic catchment and (ii) determining the mineralogical sources of the high cation loads in surface water, induced by intensive agricultural activities in two agricultural granitic catchments. To reach these aims, multivariate statistical methods of dimensionality reduction (linear Principal Component Analysis, non-linear Isometric Feature Mapping), a low-pass filtering of time-series, a Cluster analysis, and major and trace element ratios and strontium isotopes were used.
A small number of biogeochemical process bundles explained 94% and 89% of the variance of the data set in Study 1 and 2, respectively. In Study 1, redox and topsoil processes, road salt and sulfate contamination were identified as predominating processes influencing water chemistry in the respective catchments. Low-pass filtered time series of component scores revealed a different long-term behavior at different sampling sites in both catchments, which could be traced back to the fraction of wetland area in the respective subcatchments as well as by the varying thickness of the regolith. Study 2 revealed that the upper 1 m topsoil layer could be considered as a biogeochemical hot spot for redox processes, acid-induced podsolization, and weathering processes along different flow paths. Up to 97% of the biogeochemical transformation of the chemical composition of soil solution, groundwater and stream water in the Lehstenbach catchment was restricted to this soil layer representing less than 2% of the catchment’s regolith.
Wetland stream water, mobilized in the topsoil layer being considered a biogeochemical hot spot, showed a highly dynamic temporal pattern of component scores. Study 3 revealed four different types of wetland stream water chemical status, depending on the interplay between discharge dynamics, biological activity, and the water table position in the wetland. The sequence of different stream water types roughly followed a seasonal pattern, albeit being heavily modified by the respective hydrological boundary conditions for different years. Extended periods of low groundwater level in the second half of the growing season drastically changed the chemical boundary conditions, becoming evident in a drastic reoxidation of reduced species like sulfides and corresponding effects.
Weathering processes are one of the predominating biogeochemical process bundles influencing water chemistry in forested catchments. Study 4 showed that the mineralogical sources of the groundwater’s buffer capacity against acid atmospheric deposition were dominated by the release of base cations from apatite dissolution, preferential cation release from feldspars and biotite, and feldspars weathering.
In Study 5, determining the mineralogical sources of the high cation loads in surface water induced by intensive agricultural activities revealed a dominant manure contribution in the topsoil, and enhanced mineral dissolution (plagioclase and biotite) by fertilizer application in subsoils, becoming the unique source of base cations in the saprolite. Stream water chemistry differed from that of soil water, suggesting that stream water chemistry was dominated by elements issued from enhanced mineral and rock weathering. Soil acidification induced by agriculture allows the mobilization of cations stored in soil layers, enhances the rock weathering and accelerates plagioclase dissolution, which can highly influence stream water quality.
Numerous biogeochemical, hydrological, and anthropogenic processes were found to interact with each other, mostly with non-linear patterns, influencing catchment water chemistry. The integral approach used in this thesis would be a useful prerequisite to develop accurate and parsimonious models commonly used for water management purposes by distinguishing between short- term and long-term shifts, reducing the number of processes to the predominating ones ultimately to be included in the model, focusing on hot spots and including spatial patterns where necessary and appropriate.

Abstract in weiterer Sprache

Aus einer biogeochemischen Perspektive können Einzugsgebiete als Reaktoren betrachtet werden, die Substanzen, welche durch Niederschläge, Deposition oder menschliche Aktivitäten eingetragen werden, auf ihrem Weg durch Böden und das Grundwasser zum Vorfluter transformieren. Um die Variabilität von Stoffkonzentrationen in den Wässern von Einzugsgebieten zu verstehen und zu modellieren, ist es nötig, die vorherrschenden Prozesse, ihren jeweiligen Beitrag zum Stoffumsatz, ihr Zusammenspiel mit hydrologischen Prozessen sowie menschliche Einflüsse auf den Wasserchemismus zu bestimmen. Allerdings interagieren zahlreiche biogeochemische Prozesse oft hochgradig nicht-linear miteinander und variieren auf verschiedenen zeitlichen und räumlichen Skalen, was dazu führt, dass sich der Chemismus der Wässer im Einzugsgebiet zeitlich und räumlich ändert. Dies gilt insbesondere für ufernahe Feuchtgebiete. Prozesse in diesem Teil des Einzugsgebiets überlagern oft den Einfluss des Oberhangs, d.h. des größten Teils des Einzugsgebiets, auf die Qualität von Oberflächenwasser.
Dementsprechend wurde im ersten Teil dieser Dissertation (Studie 1 und 2) auf die zeitliche und räumliche Variabilität von biogeochemischen Prozessen auf Einzugsgebietsskala abgezielt. Ziel war es, zunächst die vorherrschenden biogeochemischen Prozesse zu identifizieren, welche die Wasserqualität in zwei bewaldeten Granit-Einzugsgebieten beeinflussen. Basierend auf diesen Ergebnissen wurde (i) das Langzeitverhalten dieser Prozesse untersucht (Studie 1) und wurden (ii) „hot spots“ dieser Prozesse entlang von verschiedenen Fließwegen bestimmt (Studie 2). Im zweiten Teil (Studie 3) wurde das Zusammenspiel zwischen hydrologischen und biogeochemischen Prozessen in einem ufernahen Feuchtgebiet untersucht mit dem Ziel, zeitliche Muster im Bachwasserchemismus systematisch verschiedenen biogeochemischen Prozessen und hydrologischen Randbedingungen im Feuchtgebiet zuzuordnen. Im dritten Teil (Studie 4 und 5) wurden Verwitterungsprozesse untersucht mit dem Ziel, (i) die mineralogische Herkunft der Pufferkapazität des Grundwassers gegen saure atmosphärische Deposition in einem bewaldeten Granit-Einzugsgebiet zu bestimmen und (ii) die mineralogische Herkunft der hohen durch intensive Landwirtschaft hervorgerufenen Kationenladung im Bachwasser in zwei landwirtschaftlich genutzten Granit-Einzugsgebieten zu ermitteln. Um diese Ziele zu erreichen, wurden multivariate statistische Methoden der Dimensionsreduzierung (lineare Hauptkomponentenanalyse, nicht-lineares Isometric Feature Mapping), Tiefpass-gefilterte Zeitreihen, eine Cluster-Analyse sowie Haupt- und Spurenelementverhältnisse und Strontiumisotope angewendet.
Eine kleine Anzahl biogeochemischer Prozesse erklärten 94% bzw. 89% der Varianz des Datensatzes in Studie 1 bzw. Studie 2. In Studie 1 konnten Redox- und Oberbodenprozesse, Straßensalz- und Sulfatkontamination als vorherrschende Prozesse identifiziert werden, welche die Wasserqualität in den Einzugsgebieten beeinflussen. Tiefpass-gefilterte Zeitreihen der Komponentenwerte verschiedener Probenahmestellen der zwei Einzugsgebiete zeigten nicht-lineare Trends. Es konnte gezeigt werden, dass dieses unterschiedliche Langzeitverhalten vom Flächenanteil an Feuchtgebieten bzw. einer unterschiedlichen Mächtigkeit der Verwitterungsschicht abhängt. Studie 2 zeigte, dass die oberste 1 m mächtige Bodenschicht als biogeochemischer „hot spot“ für Redox-Prozesse, säure-induzierte Podsolierung und Verwitterungsprozesse entlang von Oberhang- und Feuchtgebietsfließwegen betrachtet werden kann. Bis zu 97% der biogeochemischen Umwandlungsprozesse, welche die chemische Zusammensetzung von Bodenlösung, Grund- und Bachwasser im Einzugsgebiet Lehstenbach beeinflussen, spielten sich in dieser Oberbodenschicht ab, die weniger als 2% des Gesamtvolumens des Einzugsgebiets ausmacht.
Bachwasser aus dem Feuchtgebiet, das in der Oberbodenschicht mobilisiert wird, die als biogeochemischer „hot spot“ betrachtet werden kann, zeigte ein dynamisches zeitliches Muster der Komponentenwerte. In Studie 3 konnten vier Typen des Bachwasserchemismus in Abhängigkeit des Zusammenspiels von Abflussdynamik, biologischer Aktivität und dem Grundwasserniveau im Feuchtgebiet unterschieden werden. Die Abfolge der verschiedenen Typen folgte größtenteils einem saisonalen Muster, wurde allerdings deutlich durch von Jahr zu Jahr wechselnde hydrologische Randbedingungen modifiziert. Längere Zeiten mit niedrigem Grundwasserniveau in der zweiten Hälfte der Vegetationsperiode veränderten stark die chemischen Randbedingungen, was sich in einer drastischen Aufoxidierung von reduzierten Verbindungen wie Sulfiden und ähnlichen Effekten zeigte.
Verwitterungsprozesse gehören zu den vorherrschenden Prozessen, welche die Wasserqualität in bewaldeten Einzugsgebieten beeinflussen. Studie 4 zeigte, dass die Pufferkapazität des Grundwassers gegen saure atmosphärische Deposition v.a. auf Apatitlösung, präferentielle Freisetzung von Kationen aus Feldspäten und Biotit sowie auf die Verwitterung von Feldspäten zurückzuführen ist.
Die Bestimmung der mineralogischen Herkunft der durch intensive Landwirtschaft hervorgerufenen hohen Kationenladung im Bachwasser in Studie 5 ergab einen vorherrschenden Einfluss durch Gülle und Mist im Oberboden sowie durch Düngemitteleinsatz verstärkte Mineral-Lösungsprozesse (Plagioklas und Biotit) im Unterboden, welche die einzige Kationenquelle in der Verwitterungsschicht darstellten. Bachwasser hatte im Vergleich zur Bodenlösung eine unterschiedliche chemische Zusammensetzung, was auf einen entscheidenden Einfluss von Verwitterungsprozessen auf den Bachwasserchemismus schließen ließ. Die durch die Landwirtschaft hervorgerufene Bodenversauerung führt zu einer Mobilisierung von Kationen aus dem Boden, verstärkten Mineral-Lösungsprozessen sowie einer beschleunigten Plagioklas-Verwitterung.
Zahlreiche biogeochemische, hydrologische und anthropogene Prozesse interagieren meist auf nicht-lineare Weise miteinander, was einen entscheidenden Einfluss auf den Wasserchemismus in Wassereinzugsgebieten hat. Der in dieser Dissertation angewandte umfassende Ansatz schafft eine Grundvoraussetzung zur Entwicklung von zielführenden und schlanken Modellen, die üblicherweise für Wassermanagementaufgaben verwendet werden, und zwar durch die Unterscheidung zwischen Kurzzeit- und Langzeitveränderungen, durch die Reduzierung der Anzahl der ins Modell implizierten Prozesse auf die vorherrschenden Prozesse, durch Fokussierung auf „hot spots“ und durch Berücksichtigung von räumlichen Mustern, wo es nötig und angebracht erscheint.