From Trend to Event – Unraveling the Dynamics of Nitrate Export From Mesoscale Catchments Across Temporal Scales

Titelangaben

Winter-Schnabel, Carolin:
From Trend to Event – Unraveling the Dynamics of Nitrate Export From Mesoscale Catchments Across Temporal Scales.
Bayreuth , 2023 . - iii, 135 S.
( Dissertation, 2023 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00006990

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Abstract

The invention of the Haber-Bosch process to synthesize reactive nitrogen has improved food security globally. However, the associated massive release of reactive nitrogen into the environment has disrupted the global nitrogen cycle with severe impacts on biodiversity, climate, and drinking water quality. To find an acceptable balance between the benefits and detrimental impacts of reactive nitrogen use, we need to understand the complexity of systems in which nitrogen is cycling. Catchments, as the main unit for water quality management, encompass numerous hydrological and biogeochemical processes that shape nitrogen retention in and nitrate export from catchments. Nitrogen retention and nitrate export are strongly controlled by catchment characteristics and hydro-meteorological conditions that vary in space and time. To mitigate nitrate pollution in a site-specific and targeted way, we need to identify the dominant processes and controls across spatiotemporal scales and the interlinkages between scales. Therefore, my overarching research question was:
How do hydrological and biogeochemical processes, operating across different temporal scales, shape the dynamics of nitrate concentrations and loads at the outlet of spatially heterogeneous catchments?
To disentangle the effects of spatial variability, I zoomed in on a heterogeneous mesoscale catchment in central Germany, analyzing data from three nested gauges (i.e., three sub-catchments). Furthermore, I zoomed out, comparing results from this catchment with neighboring catchments. The temporal scales investigated ranged from long-term trends over hydro-meteorological anomalies (a two-year drought) and seasonality to individual runoff events. My methodological approach encompassed data-driven analyses of concentration-discharge and load-discharge relationships combined with process-based modeling, hydro-meteorological runoff event characterization, and analysis of water and nitrogen transit times.
Results from the three studies in this thesis shed light on how the complex interplay of nitrate availability and transport shapes the signal of nitrate export at the catchment outlet. In Study 1, I disentangled the contributions of different sub-catchments to seasonality and long-term trends in nitrate export in response to an abrupt decline in nitrogen inputs after the German reunification. Building on the comprehensive understanding of (sub-)catchment functioning gained in Study 1, in Study 2, I investigated how a severe, two-year drought can affect sub-catchment-specific nitrate export patterns and nitrogen retention capacity. In Study 3, I focused on the temporal scale of runoff events, comparing results from the catchment analyzed in Studies 1 and 2 with those of neighboring catchments. Here, I assessed how hydro-meteorological event characteristics can affect event-driven nitrate export. In this thesis, I have synthesized the results of the three studies by dividing them into different temporal scales, highlighting the relevance of spatial heterogeneity and the interlinkages between spatiotemporal scales.
Long-term trend analyses revealed how changes in nitrate availability, which can be caused by strongly decreased fertilization (Study 1) or severe drought (Study 2), propagate through different sub-catchments. In both cases, sub-catchment differences in nitrogen transit times were crucial for understanding nitrate export dynamics at the catchment outlet.
The hydro-meteorological anomaly in the form of a severe drought, analyzed in Study 2, reduced the capacity of the catchment to retain nitrogen via biogeochemical processes. Additionally, summer drought conditions caused exceptionally long transit times, resulting in subsurface nitrate accumulation. Sub-catchment-specific transit times during rewetting determined whether accumulated nitrate was rapidly transported to the stream, causing peak nitrate concentrations, or whether it might have created a hydrological nitrogen legacy for the future.
All three studies revealed a pronounced seasonality in discharge and nitrate concentrations, driven by the seasonality in biogeochemical processes (uptake and removal) and catchment wetness. Biogeochemical processes controlled nitrate source availability, and catchment wetness controlled the hydrological connectivity of nitrate sources.
Hydro-meteorological conditions shaped nitrate export during runoff events by controlling nitrate availability and hydrological connectivity (Study 3). High-magnitude events, occurring mainly during wet conditions in winter and spring, exported disproportionately high nitrate loads with comparably constant nitrate export patterns and no sign of nitrate source limitation. In contrast, low-magnitude events, occurring mainly during dry conditions in summer and autumn, showed highly variable export patterns, reflecting the spatial heterogeneity in nitrate source availability and an increasing impact of biogeochemical retention processes.
By analyzing nitrate export across a range of spatiotemporal scales, I could break down the complexity of catchments to identify dominant processes and controls at their relevant scale and the interlinkages between scales. This allowed me to derive targeted suggestions for future research and water quality management. Future research can benefit from the process understanding gained in this thesis by incorporating it into mechanistic models to improve their ability to predict the impact of climate change on the export of nitrate or other pollutants. Regarding water quality management, I suggest to better account for the complexity of catchments by denser monitoring and differentiating site-specific mechanisms of nitrate export using C-Q relationships and transit times. These suggestions may help to find an acceptable balance between the societal benefits of reactive nitrogen and its harmful impacts.

Abstract in weiterer Sprache

Die Erfindung des Haber-Bosch-Verfahrens zur Synthese von reaktivem Stickstoff hat zu einer Verbesserung der weltweiten Ernährungssicherheit geführt. Die damit verbundene massive Freisetzung von reaktivem Stickstoff in die Umwelt hat jedoch den globalen Stickstoffkreislauf gestört, mit schwerwiegenden Auswirkungen auf die Biodiversität, das Klima und die Trinkwasserqualität. Um ein akzeptables Gleichgewicht zwischen den Vor- und Nachteilen des Einsatzes von reaktivem Stickstoff zu finden, müssen wir die Komplexität der Systeme verstehen, in denen Stickstoff zirkuliert. Einzugsgebiete als primäre Einheit des Wasserqualitätsmanagements umspannen zahlreiche hydrologische und biogeochemische Prozesse, die den Stickstoffrückhalt in und den Nitratexport aus Einzugsgebieten beeinflussen. Stickstoffrückhalt und Nitratexport werden stark von Einzugsgebietsmerkmalen und hydrometeorologischen Bedingungen gesteuert, welche beide in Raum und Zeit variieren. Um die Nitratverschmutzung standortspezifisch und gezielt zu reduzieren, müssen wir die zugrundeliegenden Mechanismen auf verschiedenen räumlichen und zeitlichen Skalen und die Verbindung zwischen diesen Skalen verstehen. Meine übergeordnete Forschungsfrage lautete daher:
Wie prägen hydrologische und biogeochemische Prozesse, über verschiedene Zeitskalen hinweg, die Dynamik der Nitratkonzentrationen und -frachten am Auslass räumlich heterogener Einzugsgebiete?
Um die Auswirkungen der räumlichen Variabilität zu verstehen, teilte ich ein heterogenes, mesoskaliges Einzugsgebiet in Mitteldeutschland in drei Teileinzugsgebiete auf, indem ich die Daten drei aufeinanderfolgender Pegel analysierte. Außerdem erweiterte ich die räumliche Skala, indem ich die Ergebnisse aus diesem Einzugsgebiet mit den Ergebnissen angrenzender Einzugsgebiete verglich. Die untersuchten Zeitskalen reichten von Langzeittrends über hydrometeorologische Anomalien (eine zweijährige Dürre) und Saisonalität bis hin zu einzelnen Abflussereignissen. Mein methodischer Ansatz umfasste datengetriebene Analysen von Konzentrations-Abfluss- und Fracht-Abfluss-Beziehungen in Kombination mit prozessbasierter Modellierung, hydrometeorologischer Abflussereignis-Charakterisierung und die Analyse der Verweilzeiten von Wasser und Stickstoff.
Die Ergebnisse der drei Studien in dieser Arbeit geben Aufschluss darüber, wie das komplexe Zusammenspiel zwischen der Nitratverfügbarkeit und dem -transport das Signal des Nitratexports am Einzugsgebietsauslass prägt. In Studie 1 entschlüsselte ich die Beiträge der verschiedenen Teileinzugsgebiete zur Saisonalität und den Langzeittrends des Nitratexports in Reaktion auf einen abrupten Rückgang der Stickstoffeinträge nach der deutschen Wiedervereinigung. Aufbauend auf dem in Studie 1 gewonnenen, umfassenden Verständnis der Funktionsweise der Teileinzugsgebiete, untersuchte ich in Studie 2, wie sich eine schwere zweijährige Dürre auf die Nitratexportdynamiken und die Stickstoffrückhaltekapazität unterschiedlicher Teileinzugsgebiete auswirken kann. In Studie 3 konzentrierte ich mich auf die zeitliche Skala von Abflussereignissen und verglich die Ergebnisse aus dem in den Studien 1 und 2 analysierten Einzugsgebiet mit denen benachbarter Einzugsgebiete. Dabei untersuchte ich, wie die hydrometeorologischen Charakteristiken verschiedener Abflussereignisse die Nitratexportdynamiken beeinflussen können. In dieser Dissertation habe ich die Ergebnisse der drei Studien basierend auf verschiedenen Zeitskalen zusammengefasst, um die Bedeutung der räumlichen Heterogenität und der Verknüpfungen zwischen den räumlichen und zeitlichen Skalen hervorzuheben.
Die Analysen von Langzeittrends haben gezeigt, wie sich Veränderungen in der Nitratverfügbarkeit, die durch stark verringerte Düngung (Studie 1) oder schwere Dürre (Studie 2) verursacht werden können, in verschiedenen Teileinzugsgebiete ausbreiten. In beiden Fällen waren die Unterschiede zwischen den Stickstoffverweilzeiten der Teileinzugsgebiete entscheidend, um die Nitratexportdynamik am Einzugsgebietsauslass zu verstehen.
Die in Studie 2 analysierte hydrometeorologische Anomalie in Form einer schweren Dürre verringerte die Fähigkeit des Einzugsgebiets, Stickstoff über biogeochemische Prozesse zurückzuhalten. Darüber hinaus verursachte die Trockenheit im Sommer außergewöhnlich lange Verweilzeiten, was zu einer unterirdischen Nitratakkumulation führte. Die teileinzugsgebietsspezifischen Verweilzeiten während der Wiedervernässung bestimmten, ob das akkumulierte Nitrat schnell zum Fließgewässen transportiert wurde und dort Spitzen-Nitratkonzentrationen verursachte, oder ob das akkumulierte Nitrat möglicherweise ein hydrologisches Stickstoff-Vermächtnis für die Zukunft schuf.
Alle drei Studien zeigten eine ausgeprägte Saisonalität im Abfluss und in den Nitratkonzentrationen, welche durch die Saisonalität biogeochemische Prozesse (Stickstoffaufnahme und -abbau) und der Einzugsgebietsfeuchte bedingt war. Biogeochemische Prozesse kontrollierten die Nitrateverfügbarkeit und die Einzugsgebietsfeuchte steuerte die hydrologische Konnektivität der Nitratquellen.
Die hydrometeorologischen Bedingungen beeinflussten den Nitratexport während den Abflussereignissen, indem sie die Nitratverfügbarkeit und die hydrologische Konnektivität kontrollierten (Studie 3). Abflussereignisse hoher Größenordnung, die hauptsächlich zu Zeiten feuchter Bedingungen im Winter und Frühjahr auftraten, exportierten unverhältnismäßig hohe Nitratfrachten mit vergleichsweise konstanten Nitratexportmustern, ohne Anzeichen einer Limitierung der Nitratverfügbarkeit. Im Gegensatz dazu zeigten Abflussereignisse niedriger Größenordnung, welche überwiegend während trockener Bedingungen im Sommer und Herbst auftraten, sehr variable Exportmuster, welche die räumliche Heterogenität der Nitratverfügbarkeit und einen vergleichsweise starken Einfluss biogeochemischer Rückhalteprozesse widerspiegeln.
Durch die Analyse des Nitratexportes auf verschiedenen räumlichen und zeitlichen Skalen konnte ich die Komplexität von Einzugsgebieten aufschlüsseln, und wichtige Kontrollmechansismen auf der jeweiligen Skala sowie die Verbindungen zwischen diesen Skalen ermitteln. Daraus konnte ich gezielte Vorschläge für die zukünftige Forschung und das Wasserqualitätsmanagement ableiten. Zukünftige Forschung kann von dem in dieser Arbeit gewonnenen Prozessverständnis profitieren, indem dieses Verständnis in mechanistische Modelle eingebaut wird, um dadurch deren Fähigkeit zu verbessern, die Auswirkungen des Klimawandels auf den Export von Nitrat oder anderen Schadstoffen vorherzusagen. Bezüglich des Wasserqualitätmanagements schlage ich vor, die Komplexität von Einzugsgebieten durch ein dichteres Monitoringnetz und die Differenzierung standortspezifischer Mechanismen des Nitratexports mit Hilfe von C-Q-Beziehungen und Verweilzeiten besser zu berücksichtigen. Diese Vorschläge könnten dazu beitragen, ein akzeptables Gleichgewicht zwischen dem gesellschaftlichen Nutzen von reaktivem Stickstoff und seinen schädlichen Auswirkungen zu finden.