Efficient coupling of single epitaxial quantum dots to plasmonic waveguides

Titelangaben

Seidel, Michael:
Efficient coupling of single epitaxial quantum dots to plasmonic waveguides.
Bayreuth , 2024 . - XII, 137 S.
( Dissertation, 2024 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00007907

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Abstract

Metallic nanostructures can confine electromagnetic fields far below the optical
wavelength, thus circumventing the diffraction limit. Surface plasmon polaritons,
the collective oscillations of conduction band electrons coupled to electromagnetic
waves, are associated with high amplitudes of the electric field, concentrated in tiny
volumes. This local field enhancement can manipulate the light-matter interaction
at the nanoscale. In particular, the coupling of plasmonic waveguides to individual
quantum emitters offers exciting prospects. For instance, one could envision
a nanocircuit in which the presence or absence of a single photon controls the
transmission of another photon, i.e., a single-photon transistor. An ideal quantum
plasmonic nanocircuit would feature a source of indistinguishable photons that is
coupled with near-unity efficiency to a low-loss single-mode waveguide, with an
enhanced emission rate due to the Purcell effect. For such an application, excellent
single-photon sources are essential. Epitaxially grown semiconductor quantum dots
are considered a near-ideal quantum light source due to their brightness, stability,
and narrowband excitonic transitions. On the other hand, wet-chemically grown
single-crystalline silver nanowires exhibit strong confinement, single-mode operation,
and the lowest propagation losses of plasmonic waveguides in the visible
and infrared. As promising as the direct combination of near-surface epitaxial quantum
dots and silver nanowires seems to be, it faces tremendous challenges that
include reduced photon extraction as well as high attenuation of the propagating
plasmon, both consequences of the high refractive index environment of the bulky
semiconductor host. These and other issues are addressed in this thesis through
novel coupling schemes that are numerically modeled, experimentally realized and
optically characterized.
The thesis begins with a compact theoretical framework that covers the fundamentals
of epitaxial quantum dots, the electromagnetics of propagating surface plasmons,
and the modeling of emitters in the vicinity of plasmonic waveguides. Two- and
three-dimensional finite element models are used to describe guided plasmonic
modes at nanowires, as well as the coupling of quantum emitters into such waveguide
modes. Quantities such as the effective mode index, the coupling efficiency,
and the Purcell factor are introduced. In contrast to most other works, plasmonic
waveguides in inhomogeneous environments, given by semiconducting substrates,
are also considered. For the experimental characterization, different optical imaging
techniques operating at cryogenic temperatures (20 K), including cathodoluminescence
spectroscopy, confocal laser scanning, and photoluminescence imaging, are
applied.
The first presented quantum dot–plasmon coupling scheme is termed intermediate
field coupling. It relies on a planar dielectric layer (n = 1.4), acting as a spacer between
the semiconductor substrate (n = 3.4) containing the GaAs quantum dot and the plasmonic waveguide. By tuning the film thickness, one can accomplish
either efficient quantum dot–waveguide coupling or efficient waveguide propagation.
Numerical simulations show that the optimal overall performance is not achieved
in the near field but in the intermediate field for a film thickness around 130 nm.
The experimental conditions for such an intermediate field coupling are provided by
simply spin-coating a low-index dielectric and dispersing silver nanowires. When
the lateral distance between the nanowire and the quantum dot becomes sufficiently
small (⪅ 100 nm), coupling is demonstrated by launching surface plasmons through
quantum dot luminescence. High-resolution cathodoluminescence imaging determines
the lateral quantum dot–nanowire positions precisely (< 30 nm), and the
experimentally measured coupling efficiency can be explained by a simple interference
model that includes reflections of surface plasmons at the nanowire end.
Intermediate field coupling can be applied to other types of emitters in high-index
environments (e.g. nitrogen-vacancy centers in diamond), does not rely on nanostructuring
processes, and is robust against emitter–waveguide displacement, both
laterally and in growth-direction. The latter allows the use of deeply buried quantum
dots with exceptional quantum optical properties. Hence, intermediate field coupling
paves the way to a lifetime-limited, truly nanoscale single-plasmon source.
The second coupling scheme is based on the integration of single epitaxial quantum
dots into semiconductor mesa structures that are surrounded by a dielectric
layer with a lower refractive index. This approach promises increased coupling
efficiency due to a reduced distance to the plasmonic waveguide on top, and increased
propagation efficiency due to the dielectric that supports more efficiently
propagating waveguide modes. Numerical models for a disk-shaped AlGaAs mesa
(several hundred nanometers in diameter) on a silver backplane suggest that the
mesa can act as a dielectric nanoresonator that either suppresses or enhances the
quantum dot emission, which can be taken advantage of to design single-plasmon
sources with efficiencies up to 50 %. Although the optimized target structure is
feasible with advanced nanostructuring methods, an experimental realization uses
a fabrication-wise simpler design based on GaAs substrates. The nanostructure is
processed by deterministic integration of the quantum dots via in situ electron beam
lithography, planarization of the etched topography, and dispersion of colloidal silver
nanowires. Even though coupling of a mesa–waveguide hybrid structure is observed,
both coupling and propagation efficiency are affected by imperfect planarization and
consequential nanowire bending. Unlike intermediate field coupling, the mesa-based
coupling approach is technologically demanding and relies on precise and deterministic
fabrication methods. However, the nanoresonator-enhanced coupling scheme
offers unprecedented efficient single-plasmon generation and efficient propagation
through plasmonic waveguides and, therefore, opens up a path towards a scalable
plasmonic quantum circuitry.

Abstract in weiterer Sprache

Metallische Nanostrukturen besitzen die Fähigkeit, elektromagnetische Felder weit
unterhalb der optischen Wellenlänge einzuschränken und damit das Beugungslimit
zu umgehen. Oberflächenplasmonen, d.h., an elektromagnetische Wellen gekoppelte
kollektive Oszillationen von Leitungsbandelektronen, gehen mit hohen elektrischen
Feldamplituden einher, die in winzigen Volumina konzentriert sein können. Diese lokale
Feldverstärkung kann dazu genutzt werden, die Licht-Materie-Wechselwirkung
auf der Nanoskala manipulieren. Insbesondere die Kopplung von plasmonischen
Wellenleitern an einzelne Quantenemitter verspricht grundlegend neue Anwendungsfelder.
So ist beispielsweise einen Einzelphotonentransistor denkbar, bei dem die Anoder
Abwesenheit eines einzelnen Photons die Transmission eines anderen Photons
steuert. Ein idealer quantenplasmonischer Nanoschaltkreis bestünde aus einer Quelle
ununterscheidbarer Photonen, die nahezu jedes emittierte Photon in einen verlustarmen,
einmodigen Wellenleiter einkoppelt, wobei die Emissionsrate durch den
Purcell-Effekt erhöht wird. Für eine solche Anwendung sind exzellente Einzelphotonenquellen
unerlässlich. Epitaktisch gewachsene Halbleiter-Quantenpunkte gelten
aufgrund ihrer Helligkeit, Stabilität und schmalbandigen exzitonischen Übergängen
als nahezu ideale Quantenlichtquellen. Demgegenüber erlauben nasschemisch gezüchtete
einkristalline Silbernanodrähte eine starke räumliche Lichteinschränkung
auf eine einzige Mode, und weisen die geringsten Ausbreitungsverluste plasmonischer
Wellenleiter im sichtbaren und infraroten Spektralbereich auf. So vielversprechend
die direkte Kombination von oberflächennahen epitaktischen Quantenpunkten
und Silbernanodrähten erscheint, sie ist mit enormen Herausforderungen konfrontiert.
Dazu gehören, unter anderem, eine schwache Lichtauskopplung sowie eine
hohe Dämpfung der propagierenden Plasmonen, beides bedingt durch den hohen
Brechungsindex des die Quantenpunkte umgebenden Halbleiterkristalls. Um derartigen
Schwierigkeiten zu begegnen, werden neuartige Kopplungsdesigns numerisch
modelliert, experimentell realisiert und optisch charakterisiert.
Zu Beginn werden die theoretischen Grundlagen epitaktischer Quantenpunkte, die
elektromagnetische Beschreibung propagierender Oberflächenplasmonen, und die
Modellierung von Emittern in der Nähe plasmonischer Wellenleiter in kompakter
Form behandelt. Zwei- und dreidimensionale Finite-Elemente-Modelle werden eingesetzt,
um plasmonische Wellenleitermoden an Nanodrähten und die Einkopplung
von Quantenemittern in solche Moden zu untersuchen. Größen wie effektiver Modenindex,
Kopplungseffizienz und Purcell-Faktor werden eingeführt. Insbesondere
werden plasmonische Wellenleiter in inhomogener Umgebung, gegeben durch Halbleitersubstrate,
berücksichtigt. Für die experimentelle Charakterisierung werden
verschiedene optische Abbildungsverfahren bei tiefen Temperaturen (20 K) eingesetzt.
Dazu gehören beispielsweise Kathodolumineszenzspektroskopie, konfokales
Laserscanning und Photolumineszenzabbildung. Das erste Quantenpunkt–Plasmon–Kopplungsdesign wird als intermediate field coupling
bezeichnet. Es basiert auf einer planaren dielektrischen Schicht (n = 1.4),
die als Abstandshalter zwischen dem Halbleitersubstrat (n = 3.4), das den GaAs-
Quantenpunkt enthält, und dem plasmonischen Wellenleiter dient. Durch Anpassung
der Schichtdicke kann entweder eine effiziente Quantenpunkt–Wellenleiter–
Kopplung oder eine effiziente Wellenleiterausbreitung erreicht werden. Numerische
Simulationen zeigen, dass die optimale Gesamtperformance nicht im Nahfeld,
sondern im Übergangsbereich zum Fernfeld (intermediate field) bei einer Schichtdicke
von etwa 130nm erreicht wird. Die experimentellen Bedingungen für intermediate
field coupling können unkompliziert durch Spincoating einer dielektrischen
Schicht mit niedrigem Brechungsindex und dem Aufbringen von Nanodrähten aus
kolloidalem Silber geschaffen werden. Für hinreichend kleine laterale Abstände
(⪅ 100 nm) zwischen Nanodraht und Quantenpunkt kann die Kopplung durch Anregung
von Oberflächenplasmonen mittels Quantenpunktlumineszenz gezeigt werden.
Hochauflösende Kathodolumineszenzbilder erlauben die Bestimmung der lateralen
Quantenpunkt–Nanodraht–Positionen mit hoher Genauigkeit (< 30 nm), sodass die
experimentell gemessene Kopplungseffizienz mittels eines einfachen Interferenzmodells,
das die Reflektion von Oberflächenplasmonen am Drahtende berücksichtigt,
beschrieben werden kann. Intermediate field coupling lässt sich auf andere Emittertypen
in Umgebungen mit hohem Brechungsindex (z.B. Stickstofffehlstellenzentren in
Diamant) übertragen, erfordert keine aufwendigen Nanostrukturierungsverfahren,
und ist robust gegenüber einem Versatz zwischen Emitter und Wellenleiter, sowohl
lateral als auch in Wachstumsrichtung. Letzteres ermöglicht die Verwendung von tief
vergrabenen Quantenpunkten mit herausragenden quantenoptischen Eigenschaften.
Dadurch ebnet intermediate field coupling den Weg zu einer lebensdauerbegrenzten,
nanoskaligen Einzelplasmonenquelle.
Das zweite Kopplungsschema basiert auf der Integration einzelner epitaktischer
Quantenpunkte in Halbleitermesastrukturen, die von einer dielektrischen Schicht
mit niedrigerem Brechungsindex umgeben sind. Dieser Ansatz verspricht eine erhöhte
Kopplungseffizienz aufgrund des geringeren Abstands zum darüber liegenden
plasmonischen Wellenleiter sowie eine erhöhte Ausbreitungseffizienz aufgrund des
Dielektrikums, das weitreichendere Wellenleitermoden unterstützt. Numerische Modelle
für eine scheibenförmige AlGaAs-Mesa (mit einem Durchmesser von einigen
hundert Nanometern) auf einem Silbersubstrat zeigen, dass die Mesa als dielektrischer
Nanoresonator agieren kann, der die Quantenpunkt-Emission entweder unterdrückt
oder verstärkt. Dies ermöglicht das Design von Einzelplasmonen-Quellen mit
Effizienzen von bis zu 50 %. Obwohl die optimierte Zielstruktur prinzipiell mit fortgeschrittenen
Methoden der Nanostrukturierung herstellt werden kann, wird für die
experimentelle Realisierung ein vereinfachtes Design auf Basis von GaAs-Substraten
gewählt. Zunächst werden Quantenpunkte mittels in-situ Elektronenstrahllithographie
in die Mesa integriert, anschließend wird die geätzte Topographie planarisiert,
und schließlich werden kolloidale Silbernanodrähten aufgebracht. Obwohl die Kopplung
einer Mesa–Wellenleiter–Hybridstruktur beobachtet werden kann, wird sowohl
die Kopplungs-, als auch die Ausbreitungseffizienz durch eine unzureichende Planarisierung sowie einer Biegung der Nanodrähte beeinträchtigt. Im Gegensatz zum
intermediate field coupling ist die mesa-basierte Kopplung technologisch anspruchsvoll
und erfordert präzise und deterministische Nanofabrikationsprozesse. Allerdings
verspricht die mit dielektrischen Nanoresonatoren verstärkte Emitter–Wellenleiter–
Kopplung eine bisher unerreichte Effizienz bei der Erzeugung einzelner Plasmonen,
eine effiziente Ausbreitung durch plasmonische Wellenleiter und ebnet damit den
Weg zu skalierbaren plasmonischen Quantenschaltkreisen.