Kinetics and Reaction Engineering Aspects of Syngas Production by the Heterogeneously Catalysed Reverse Water Gas Shift Reaction

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Unde, Rajabhau Bajirao:
Kinetics and Reaction Engineering Aspects of Syngas Production by the Heterogeneously Catalysed Reverse Water Gas Shift Reaction.
Bayreuth , 2012 . - VIII, 157 S. S.
( Dissertation, 2012 , Universität Bayreuth, Fakultät für Ingenieurwissenschaften)

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Abstract

As a contribution to the development of a process for CO2 utilisation and/or syngas production, the catalytic hydrogenation of CO2 using commercial Ni/Al12O19 and Al2O3 catalysts was studied. The experiments were performed in a down-flow fixed bed quartz reactor at atmospheric pressure. The reverse water gas shift (RWGS) reaction was examined in both the forward and reverse direction. In addition to these experiments, the consecutive reaction of CO to CH4 was also studied. The results indicate that the Ni/Al12O19 and the Al2O3 catalyst used are suitable to convert CO2 with H2 to CO and H2O at temperatures higher than 800 °C where no CH4 formation was observed. Kinetic data was obtained by systematic variation of the reaction conditions. These data were used to develop a model which explains the intrinsic and the effective kinetics (influence of internal and external diffusion) of the respective reaction. Based on the kinetic data of the RWGS reaction over the Ni/Al12O19 and the Al2O3 catalysts, technical fixed-bed reactors were simulated for the production of syngas, using a one-dimensional reactor model. The model takes into account the intrinsic kinetics, the internal and external mass transfer and the concentration and temperature gradients only in axial but not in radial direction. Two cases were considered as attractive for a technical RWGS process, isothermal and adiabatic operation in a fixed-bed tubular reactor. The differential equations for mass and heat transfer were solved by using the program Berkeley Madonna. The simulated temperature and conversion profiles within the reactor are presented. Pressure drop as well as reactor size required in a technical adiabatic fixed bed RWGS reactors were also estimated for both catalysts.

Abstract in weiterer Sprache

Als Beitrag zur Entwicklung eines Prozesses zur Nutzung von CO2 und/oder der Synthesegasproduktion wurde die katalytische Hydrierung von CO2 unter Einsatz eines Ni/Al12O19 und Al2O3 Katalysators untersucht. Die Experimente wurden in einem abwärts durchströmten Festbettreaktor aus Quarzglas bei Atmosphärendruck durchgeführt. Sowohl die hin- als auch die Rückreaktion der Reverse Water-Gas-Shift (RWGS) wurden untersucht. Des Weiteren wurde die Weiterreaktion von Kohlenstoffmonoxid zu Methan untersucht. Die Ergebnisse lassen darauf schließen, dass sowohl der verwendete Ni/Al12O19 als auch der Al2O3 Katalysator geeignet sind bei Temperaturen über 800 °C CO2 mit H2 zu CO und H2O umzusetzen. In diesem Temperaturbereich konnte keine Methanbildung festgestellt werden. Die Daten der Kinetik wurden durch eine systematische Variation der Reaktionsbedingungen ermittelt. Diese Daten wurden verwendet um ein Modell zu entwickeln welches die intrinsische und die effektive (Einfluss der internen und der externen Diffusion) Kinetik der entsprechenden Reaktion beschreibt. Mittels der kinetischen Daten der RWGS über einem Ni/Al12O19 und Al2O3 Katalysator und dem Einsatz eines eindimensionalen heterogenen Reactormodells wurden technische Festbettreaktoren zur Produktion von Synthesegas simuliert. Dieses Model berücksichtigt die intrinsische Kinetik, der internen und externen Massentransport und die Konzentrations- und Temperaturgradienten in axialer aber nicht in radialer Richtung. Die simulierten Temperatur- und Umsatzprofile im Reaktor werden gezeigt. Die isotherme und adiabate Prozessführung in einem Festbett-Rohrreaktor wurde für die technische RWGS als attraktiv erachtet. Die Differentialgleichungen zur Beschreibung des stoff -und Wärmetransportes wurden durch die Verwendung des Programms Berkeley Madonna gelöst. Der Druckverlust und die benötigte Reaktorgröße in einem technischen adiabaten Festbett-RWGS-Reaktor wurden ebenfalls für beide Katalysatoren berechnet.