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Discrimination of Thioarsenites and Thioarsenates by X-ray Absorption Spectroscopy

Titelangaben

Süß, Elke ; Scheinost, Andreas C. ; Bostick, Benjamin C. ; Merkel, Broder J. ; Wallschläger, Dirk ; Planer-Friedrich, Britta:
Discrimination of Thioarsenites and Thioarsenates by X-ray Absorption Spectroscopy.
In: Analytical Chemistry. Bd. 81 (2009) Heft 20 . - S. 8318-8326.
ISSN 1520-6882
DOI: https://doi.org/10.1021/ac901094b

Abstract

Soluble arsenic-sulfur compounds play important roles in the biogeochemistry of arsenic in sulfidic waters but conflicting analytical evidence identifies them as either thioarsenates (AsV-sulfur species) or thioarsenites (AsIII-sulfur species). Here, we present the first characterization of thioarsenates (mono-, di-, and tetrathioarsenate) by X-ray absorption spectroscopy and demonstrate that their spectra are distinctly different from those of AsIII-sulfur species, as well as from arsenite and arsenate. The absorption near edge energy decreases in the order arsenate > thioarsenates > arsenite > AsIII-sulfur species, and individual thioarsenates differ by 1 eV per sulfur atom. Fitted AsV-S and AsV-O bond distances in thioarsenates (2.13-2.18 Å and 1.70 Å, respectively) are significantly shorter than the corresponding AsIII-S and AsIII-O bond distances in AsIII-S species (2.24-2.34 Å and 1.78 Å, respectively). Finally, we demonstrate that thioarsenates can be identified by principal component analysis in mixtures containing AsIII-sulfur species. This capability is used to study the spontaneous reduction of tetrathioarsenate to AsIII-sulfur species (possibly trithioarsenite) upon acidification from pH 9.5 to 2.8.

Weitere Angaben

Publikationsform: Artikel in einer Zeitschrift
Begutachteter Beitrag: Ja
Zusätzliche Informationen: BAYCEER80751
Institutionen der Universität: Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Geowissenschaften > Professur Umweltgeochemie
Fakultäten > Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften > Fachgruppe Geowissenschaften > Professur Umweltgeochemie > Professur Umweltgeochemie - Univ.-Prof. Dr. Britta Planer-Friedrich
Forschungseinrichtungen > Forschungszentren > Bayreuther Zentrum für Ökologie und Umweltforschung - BayCEER
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Forschungseinrichtungen > Forschungszentren
Titel an der UBT entstanden: Ja
Themengebiete aus DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik
Eingestellt am: 05 Mai 2015 12:10
Letzte Änderung: 05 Mai 2015 12:10
URI: https://eref.uni-bayreuth.de/id/eprint/12815