Towards a coupled δ18O sugar and δ2H n-alkane approach in paleoclimate research

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Tuthorn, Mario:
Towards a coupled δ18O sugar and δ2H n-alkane approach in paleoclimate research.
Bayreuth , 2014 . - XX, 183 S.
( Dissertation, 2014 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

The oxygen and hydrogen isotopic composition of (hemi)cellulose and leaf wax-derived lipids, respectively, are increasingly used in paleohydrological and -climate reconstructions. However, previous studies found it challenging to disentangle the effects of past changes in δ18O and δ2H of precipitation (δ18Oprec and δ2Hprec, respectively) and changes due to evapotranspirative enrichment of leaf water.
In this dissertation, a possible solution for the above given constraint is presented, namely a coupled δ18O sugar and δ2H n-alkane biomarker approach. Sugar biomarkers were extracted hydrolytically from plant and soil samples and measured for δ18O using gas chromatography-pyrolysis-isotope ratio mass spectrometry (GC-Py-IRMS). Prior to coupling of the δ18O sugar and δ2H n-alkane results, the recently developed method for compound-specific δ18O analyses of the hemicellulose-derived sugars had to be validated. First δ18Ohemicellulose results obtained from topsoils investigated along two climate transects (Norway and Argentina) enabled detecting and evaluating climate variables that are influencing the isotopic imprint in sugar biomarkers. Accordingly, the sugar biomarkers reflect the δ18O isotopic composition of precipitation altered by evapo(transpi)rative 18O enrichment of leaf and soil water. Both the results of modeling analyses of δ18Oleaf water and a climate chamber experiment corroborate this interpretation. Furthermore, these studies suggest that the degree of evapotranspirative 18O enrichment is most rigorously controlled by relative air humidity (RH), whereas temperature is of minor importance.
A coupled δ18Osugar-δ2Hn-alkane approach on topsoils was applied for the first time to the above mentioned Argentinian climate transect. Based on the premise that the sugar and n-alkane biomarkers are primarily leaf-derived, δ18Oleaf water and δ2Hleaf water were reconstructed and used to assess the deuterium excess of leaf water. The calculated deuterium excess proved to be a suitable proxy for RH, revealing a systematic trend towards more negative values in the southern, more arid part of the transect. Using a Péclet modified Craig-Gordon model allows reconstructing biomarker-based RH values which correlate significantly with the actual RH values along the transect. Likewise, δ18Oprec and δ2Hprec can be calculated using the coupled biomarker approach and the Craig-Gordon model; they, too, correlate significantly with the actual δ18O and δ2H values of modern precipitation, thus validating the suggested coupled δ18O-δ2H biomarker approach.
Finally, a first paleoclimatic application of the δ18Osugar-δ2Hn-alkane approach to a lacustrine archive is presented for Lake Panch Pokhari, Nepal. The established 16 ka δ18Oprec and δ2Hprec records reflect well the variability of the Indian Summer Monsoon (ISM) and the established deuterium excess record of lake water allows reconstructing the evaporation history of Panch Pokhari Lake.
Conclusively, the newly developed and validated coupled δ18O-δ2H biomarker approach presented in this dissertation offers great and intriguing potential for more quantitative paleoclimate research, both on terrestrial and lacustrine sedimentary archives.

Abstract in weiterer Sprache

Zur Rekonstruktion paläohydrologischer und paläoklimatischer Bedingungen finden zunehmend stabile Sauerstoff- und Wasserstoffisotope (18O, 2H) aus Blattwachs-bürtigen (Hemi-)Zellulosen und Lipiden Anwendung. Bislang war es aber nicht möglich, mit Sicherheit zwischen den Ursachen der 18O und 2H Anreicherung in den Biomarker zu differenzieren, da diese durch die δ18O und δ2H Signatur des Niederschlags (δ18ONiederschlag und δ2HNiederschlag) wie auch durch eine Anreicherung des Blattwassers während der Verdunstung verursacht werden können. In der vorliegenden Dissertation wird eine Methode vorgestellt, diese Differenzierungsschwierigkeiten mit Hilfe einer gekoppelten δ18O Zucker und δ2H n-Alkane Analyse zu überwinden. Dabei werden die Zuckerbiomarker hydrolytisch aus Pflanzen- und Bodenproben extrahiert und δ18O mit Hilfe der Gas Chromatographie-Pyrolyse-Isotopenverhältnis Massenspektrometrie (GC-Py-IRMS) bestimmt. Bevor jedoch die δ18O Zucker und δ2H n-Alkan Ergebnisse kombiniert werden können, musste die neu entwickelte substanzspezifische δ18O Analyse von Hemizellulose-bürtigen Zuckern validiert werden. Dazu wurden δ18OHemizellulose Daten von Oberböden entlang zweier Klimatransekte (Norwegen und Argentinien) untersucht und Klimavariabeln, die Einfluss auf die Isotopie der Zuckerbiomarker haben, erfasst und evaluiert. Es konnte gezeigt werden, dass Zuckerbiomarker die δ18O Isotopie des Niederschlags einbauen und demzufolge auch teilweise widerspiegeln. Zusätzlich spielt jedoch auch die 18O Anreicherung von Blatt- und Bodenwasser durch evapotranspirative Prozesse eine entscheidende Rolle. Dieser Befund konnte durch die Ergebnisse einer δ18OBlattwasser Modellierung und eines Klimakammerexperimentes bestätigt werden. Des Weiteren deuten die vorliegenden Studien darauf hin, dass der Grad der 18O Anreicherung durch Verdunstung meist ausschließlich durch die relative Luftfeuchte (RH) kontrolliert wird, während die Temperatur nur von geringer Bedeutung zu sein scheint. Der kombinierte δ18OZucker-δ2HLipid Ansatz wurde zuerst auf die Oberböden des oben genannten argentinischen Klimatransekts angewandt. Basierend auf der Annahme, dass die Zucker- und n-Alkanbiomarker vorrangig blattbürtig sind, wurden δ18OBlattwasser und δ2HBlattwasser rekonstruiert und genutzt, um den Deuterium-Excess des Blattwassers zu ermitteln. Die Eignung von Deuterium-Excess als Proxie für RH wurde durch einen starken systematischen Trend zu negativeren Werten im südlichen und trockeneren Teil des Transekts nachgewiesen.
Die Anwendung eines Péclet modifizierten Craig-Gordon Modells erlaubt darüber hinaus die Rekonstruktion biomarkerbasierter RH Werte. Diese korrelieren über das gesamte Transekt signifikant mit den aktuellen RH Werten. Weiterhin können δ18ONiederschlag und δ2HNiederschlag mit Hilfe des kombinierten Biomarkeransatzes und des Craig-Gordon Modells berechnet werden. Diese Werte korrelieren ebenfalls signifikant mit aktuellen δ18O und δ2H Werten des heutigen Niederschlags und eignen sich damit zur Validierung des vorgeschlagenen kombinierten δ18O-δ2H Biomarkeransatzes.
Abschließend wird eine Studie vorgestellt, die erstmals eine paläoklimatische Anwendung des kombinierten δ18OZucker-δ2HLipid Ansatzes auf ein lakustrisches Archiv darstellt. Die für den Panch Pokhari See in Nepal etablierten 16 ka δ18ONiederschlag und δ2HNiederschlag Rekords spiegeln demnach die Variabilität des Indischen Sommermonsuns wider, und der Deuterium-Excess Rekord des Seewassers erlaubt die Rekonstruktion der Verdunstungsgeschichte des Panch Pokhari Sees.
Zusammenfassend und ausblickend ist festzuhalten, dass die im Rahmen dieser Dissertation entwickelte und validierte Methode des kombinierten δ18O-δ2H Biomarkeransatzes vielversprechende innovative Möglichkeiten für eine zukünftige quantitativere Paläoklimaforschung bietet, die sich sowohl auf terrestrische als auch auf lakustrische Sedimentarchive anwenden lässt.