Path Integrals for Optically Driven Quantum Dots : State Preparation Protocols and Combination of Hamiltonian and non-Hamiltonian Dynamics

Titelangaben

Barth, Andreas M.:
Path Integrals for Optically Driven Quantum Dots : State Preparation Protocols and Combination of Hamiltonian and non-Hamiltonian Dynamics.
Bayreuth , 2017 . - Getr. Zählung
( Dissertation, 2017 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik)

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Abstract

Semiconductor quantum dots exhibit many advantageous properties that are highly
valued in atomic quantum optics, but in contrast to atoms they can also be easily integrated in solid state devices. This makes these nanostructures very attractive for
numerous applications in quantum information processing, quantum cryptography and
for the realization of innovative photon sources. The interaction with light is fundamental for almost all these technologies, and thus the diverse characteristics of optically
driven quantum dots are nowadays studied across many topical fields of research.
A major challenge from a theoretical point of view is a correct treatment of the coupling of quantum dots to their solid-state environment, which can have a pronounced
impact on the driven system dynamics. Of particular importance is the interaction
with lattice vibrations of the surrounding semiconductor crystal, because it is always
present and often leads to a severe reduction of the maximal available coherence times.
This cumulative thesis contributes to the active discussion of the impact of phonons
on the dynamics of optically driven quantum dots. More specifically, it deals with an
elaborate real-time path-integral method that allows for numerically exact simulations
of the system evolution under the influence of the pure dephasing coupling to longitudinal acoustic phonons. As a prominent result, the existing path-integral approach
is generalized to account homogeneously for both Hamiltonian and non-Hamiltonian
dynamics, making it possible to calculate the effects of both the phonon coupling and
additional processes that can be sufficiently described by phenomenological rates. This
is an important methodological advancement, parts of which can potentially be carried
over to related systems where similar techniques are being used. The generalization of
the method removes a significant previous limitation, because on the one hand a number
of relevant dissipative processes, like the radiative decay of excited quantum dot states
or photon losses of coupled quantum dot cavity systems, could previously not be dealt
with when using the path-integral method. On the other hand, many alternative techniques that are able to deal with these processes rely on approximations for either the
optical coupling or the phonon interaction and are thus valid only to a limited extent.
The extended path-integral formalism presented here combines the exact treatment of
the non-Markovian multi-particle phonon coupling of optically driven quantum dots
with the flexibility of adding phenomenological dissipation as it is given for example in
many master equation approaches. Moreover, this thesis introduces a crucial technical
optimization of the method that makes it possible to apply the path-integral approach
to situations, like the radiative biexciton cascade, that previously were thought of being
inaccessible due to their large numerical cost.
As an important application of the path-integral simulations, this thesis also discusses optical excitation protocols that are targeted at the controlled manipulation of
the quantum dot states, which is a necessary prerequisite for many quantum dot based
devices. To this end, the discussion first focuses on quantum dot state preparation using
adiabatic rapid passage protocols. It is analyzed how the acoustic phonon interaction
affects the quality of the preparation and advantages and disadvantages of different excitation schemes targeted at the creation of the biexciton state using frequency-swept
picosecond laser pulses are discussed. The second possibility of state preparation that is
studied extensively is fundamentally different to previous protocols, as it makes active
use of the carrier-phonon interaction and performs the better the stronger the phonon
coupling is. This phonon-assisted preparation method is first investigated theoretically
and very promising protocols offering a robust, high-fidelity, and fast preparation of
both the exciton and biexciton states are proposed. The discussion includes the experimental verification of the proposed schemes using extensive experimental data provided
by collaborating groups. In these studies it is explicitly shown that the phonon-assisted
preparation of the quantum dot states can be achieved using pulsed laser excitation and
a very close agreement between the theory and experimental observations is achieved.
Importantly, this exact comparison also allows making general conclusions about the
nature of the exciton-phonon coupling with a higher accuracy than it was possible
before. The underlying dynamics of the phonon-assisted state preparation is theoretically studied in detail and is found to be best analyzed using the picture of the laser
dressed states. It is shown that the preparation process is not only dominated by the phonon-induced relaxation between the dressed states, but that a crucial role can be
also attributed to the character of the switch-off phase of the applied laser pulses. The
importance of this adiabatic undressing process becomes most obvious when varying the
shape of the laser pulse and it is demonstrated that the fidelity of the preparation can
be unfavorably reduced when using, e.g., rectangular pulse shapes. This analysis is also
extended to the possible case of negative biexciton binding energies and it is analyzed
how the target state of the phonon-assisted preparation can be selected by varying the
laser energy, the biexciton binding energy and the pulse length. In another study about
the phonon-assisted state preparation, the depopulation of an excited quantum state
by phonon-induced processes is demonstrated both theoretically and by using photo
current measurements provided by experimental collaborators. It is also shown, that by
using alternating blue- and red-shifted pulses the quantum dot exciton can be switched
on and off making use of the dynamic nature of the phonon coupling, which becomes
enhanced by raising the optical excitation intensity.
Finally, this thesis contributes to the topical discussion of QD-microcavity systems
in the strong coupling regime. As a main result, it is shown by comparing theoretical
simulations with provided experimental data that, despite the detrimental effects of
the phonon interaction, strong QD-cavity coupling at increased temperatures can be
achieved using QDs which hold the special property of a temperature-dependent light-
matter coupling strength.

Abstract in weiterer Sprache

Halbleiter-Quantenpunkte verkörpern zahlreiche positive Eigenschaften, die sich in der
Quantenoptik von Atomen als sehr nützlich erwiesen haben, lassen sich darüber hinaus
jedoch auch äußerst gut in Festkörper-basierte technologische Anwendungen integrieren.
Diese Nanostrukturen eignen sich daher äußerst gut für zahlreiche Einsatzmöglichkeiten
in der Quanteninformationsverarbeitung, der Quantenkryptographie und für die Realisierung neuartiger Lichtquellen. Bei so gut wie allen dieser Technologien ist die Wechselwirkung mit Licht von zentraler Bedeutung, weshalb die vielfältigen Eigenschaften
von optisch getriebenen Quantenpunkten heutzutage in mehreren hochaktuellen Forschungsgebieten studiert werden.
Eine der größten Herausforderungen aus theoretischer Sicht ist die korrekte Behandlung der Kopplung von Quantenpunkten an ihre Festkörperumgebung, die einen stark
ausgeprägten Einfluss auf die getriebene Systemdynamik haben kann. Von spezieller Bedeutung sind hierbei Wechselwirkungen mit den Gitterschwingungen des umgebenden
Halbleiterkristalls, da diese immer auftreten und häufig zu einer starken Beschränkung
der maximal möglichen Kohärenzzeiten führt. Die vorliegende kumulative Dissertation liefert einen weiteren Beitrag zur aktuellen Diskussion des Phononeinflusses auf die
getriebene Quantenpunktdynamik. Im engeren Sinne wird eine aufwändig ausgearbeitete Echtzeit-Pfadintegralmethode, die eine numerisch exakte Simulation der getriebenen
Quantenpunktdynamik unter Einflussnahme der rein dephasierenden Kopplung an longitudinal akustische Phononen ermöglicht, weiter erforscht. Als eines der Hauptresultate dieser Arbeit wird der bestehende Pfadintegralzugang so verallgemeinert, dass eine
homogene Behandlung von Hamiltonscher und nicht-Hamiltonscher Dynamik ermöglicht wird. Dadurch können die Effekte der Phononkopplung und zusätzliche Prozesse, die in ausreichender Weise durch phänomenologische Ratengleichungen beschrieben
werden können, simultan berücksichtigt werden. Dies stellt einen erheblichen methodischen Fortschritt dar, der teilweise auch auf verwandte Systeme, die mit ähnlichen
Methoden behandelt werden, übertragbar ist. Die hier gefundene Verallgemeinerung
behebt eine starke bestehende Einschränkung der Anwendbarkeit der Methode, da einerseits eine Vielzahl von wichtigen dissipativen Vorgängen, wie z.B. der strahlende Zerfall angeregter Quantenpunktzustände oder Photonverluste gekoppelter Quantenpunkt-
Mikroresonator Systeme, bisher nicht mit der Pfadintegralmethode behandelt werden
konnten. Andererseits beruhen viele alternative Simulationstechniken, die diese Prozesse
einschließen könnten, auf Näherungen der optischen Kopplung oder der Wechselwirkung
mit der Phononumgebung und sind daher nur in beschränkten Parameterbereichen gültig. Der hier vorgestellte erweiterte Pfadintegralformalismus vereint die exakte Behandlung der nicht-Markovschen Vielteilchen-Phononkopplung optisch getriebener Quantenpunkte mit der Möglichkeit phänomenologische Dissipation einzubeziehen, wie es z.B.
in vielen Mastergleichungszugängen gegeben ist. Darüber hinaus wird in dieser Arbeit
eine technische Optimierung der Pfadintegralmethode vorgestellt, die es ermöglicht den
Zugang in Situationen anzuwenden, die aufgrund des hohen numerischen Aufwands
bisher noch nicht im Pfadintegralformalismus behandelt werden konnten. Ein wichtiges Beispiel hierfür ist unter anderem die Simulation der strahlenden Quantenpunkt-
Biexzitonkaskade.
Eine zentrale Anwendung des Pfadintegralformalismus, die in der vorliegenden Arbeit
ausführlich diskutiert wird, liegt in der Analyse von optischen Anregungsprotokollen zur
kontrollierten Manipulation des Quantenpunktzustands, die für viele Quantenpunkt-basierte Anwendungen notwendig sind. Diesbezüglich wird zunächst die Präparation
des Quantenpunktzustands mittels adiabatisch geführter Dynamik studiert. Dabei wird
untersucht welchen Einfluss die Wechselwirkung eines Quantenpunktes mit akustischen
Phononen auf die Qualität der Präparation haben kann. Hierbei werden die Vor- und
Nachteile verschiedener Anregungsschemata, die auf die Erzeugung des Biexzitonzustands mit Hilfe von pikosekundenlangen Laserpulsen mit zeitabhängiger Frequenzmo
dulation abzielen, herausgearbeitet. Die zweite Möglichkeit der Zustandspräparation,
die im Detail diskutiert wird, unterscheidet sich in grundlegender Weise von bisherigen Protokollen, da die Ladungsträger-Phononkopplung hierbei aktiv ausgenutzt wird
und die Qualität der Präparation mit der Stärke der Phonokopplung steigt. Diese sogenannte Phonon-assistierte Methode wird zuerst rein theoretisch untersucht, wobei
sehr vielversprechende Schemata, die eine robuste, höchst effiziente und schnelle Präparation der Exzitonzustände und des Biexzitonzustands erlauben, vorgeschlagen werden. Die Diskussion schließt auch die experimentelle Bestätigung dieser Protokolle mit
ein, die anhand von umfangreichen von kollaborierenden Gruppen zur Verfügung gestellten Messungen erfolgt. In diesen Studien wird explizit der experimentelle Beweis
erbracht, dass eine Phonon-assistierte Präparation des Quantenpunktzustands durch
gepulste Laseranregung möglich ist und dass die theoretischen Vorhersagen sehr genau mit den gemessenen Daten übereinstimmen. Ein wichtiger Aspekt dieser genauen
Vergleiche zwischen Theorie und Experiment ist auch, dass sie erlauben allgemeine Aus-
sagen über die Natur der Exziton-Phononkopplung in Quantenpunkten in einer Form
zu treffen wie es anhand bisheriger Messungen nicht möglich war. Die zugrundelegende
Dynamik der Phonon-assistierten Präparation wird ebenfalls im Detail studiert, wobei
sich herausstellt, dass diese am besten im Bild der bekleideten Zustände interpretiert
werden kann. Es wird gezeigt, dass der Präparationsprozess nicht nur von der viel diskutierten Phonon-induzierten Relaxation zwischen den bekleideten Zuständen bestimmt
wird, sondern dass auch der Abschaltvorgang des verwendeten Laserpulses eine wichtige
Rolle spielt. Die Bedeutung des Auftretens eines adiabatischen Entkleidungsprozesses
wird am besten ersichtlich indem die Pulsform des Lasers variiert wird und es stellt sich
heraus, dass sich die Genauigkeit der Präparation deutlich verschlechtern kann, wenn
die Pulse sich z.B. einer Rechtecksform nähern. Die Analyse der Phonon-assistierten
Präparationsmethode wird ebenfalls auf den möglichen Fall einer negativen Biexziton-
bindungsenergie ausgeweitet und es wird untersucht wie der Zielzustand durch eine
Variation der Laserenergie, der Biexzitonbindungsenergie und der Pulslänge selektiert
werden kann. In einer weiteren Studie wird die Abregung eines vorher präparierten Exzitonzustands durch Phonon-induzierte Prozesse anhand von theoretischen Simulationenund experimentellen Photostrommessungen, die von einer kollaborierenden Gruppe zur
Verfügung gestellt wurden, demonstriert. Es wird auch gezeigt, dass durch die Verwen-
dung von abwechselnden blau- und rot-verschobenen Pulsen ein An- und Abregen des
Exzitonzustandes möglich ist und dass die Phonon-assistierte Präparation stark mit der
dynamischen Natur der Phononkopplung, die durch die Intensität der optischen Anregung verstärkt werden kann, verknüpft ist.
Schließlich trägt diese Dissertationsschrift auch zur aktuellen Diskussion der starken
Kopplung in Quantenpunkt-Mikroresonator Systemen bei. Als eines der Hauptergebnisse wird hierbei durch einen weiteren Vergleich simulierter Ergebnisse mit zur Verfügung
gestellten experimentellen Daten gezeigt, dass eine starke Kopplung trotz der schädlich
wirkenden Phononeinflüsse auch bei erhöhten Temperaturen auftreten kann. Dies setzt
voraus, dass die verwendeten Quantenpunkte die spezielle Eigenschaft einer temperaturabhängigen Licht-Materie Kopplungsstärke aufweisen.