Ultrafast correlated many-body dynamics in magnetic and nonmagnetic quantum nanostructures

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Ungar, Florian Roland:
Ultrafast correlated many-body dynamics in magnetic and nonmagnetic quantum nanostructures.
Bayreuth , 2020 . - vi, 282 S.
( Dissertation, 2020 , Universität Bayreuth, Fakultät für Mathematik, Physik und Informatik, Lehrstuhl Theoretische Physik III)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00004587

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Abstract

In a time where CPU frequencies have stagnated and a limit to shrinking transistor sizes is within reach, the exploration of novel computing methods in terms of new materials as well as fundamentally different computing techniques becomes ever more important. In this cumulative thesis, two possible avenues are explored in that regard which fall into the category of spintronics and photon-based quantum computing realized in magnetic and nonmagnetic quantum nanostructures, respectively. While the former seeks to combine the spin and charge degrees of freedom of carriers to achieve a more robust fundamental logical unit, the latter approach aims to explicitly harness superpositions of quantum states using nonclassical quantum algorithms.
Both of these approaches require a thorough theoretical understanding of ultrafast processes to which this thesis contributes by theoretically investigating the correlated many-body dynamics in diluted magnetic semiconductors and nonmagnetic quantum dots on a level beyond the effective single-particle approximation. Since two distinct types of materials are investigated, this thesis is divided into two parts, each of which focuses on the influence of many-body correlations on typical observables of interest. In diluted magnetic semiconductors, the many-body physics is due to the interaction between the magnetic doping atoms and the carriers in the material, whereas the many-body problem in quantum dots originates from the carrier-phonon coupling.

Part I of this thesis introduces the material system of diluted magnetic semiconductors and specifically focuses on the ultrafast spin dynamics of excitons in the presence of magnetic impurities in quantum-well nanostructures. To this end, a quantum kinetic theory is developed that allows an explicit treatment of exciton-impurity correlations based on a previously studied model for quasi-free particles. In contrast to the predominant theoretical description in the literature, the predicted spin-decay rates agree well with experimental findings and their dependence on an external magnetic field features similar nonmonotonic tendencies.
Furthermore, it is shown how the correlation energy indicative for the deviation from the bare exciton picture can be extracted from the linear absorption spectrum and how the presence of correlations affects the occupation of excited exciton states. To highlight nonMarkovian effects, the quantum kinetic results are generally compared with the Markov limit of the theory, which corresponds to vanishing correlations and agrees with standard theoretical models based on Fermi’s golden rule.
After extending the theory by also accounting for carrier-phonon scattering, its impact on the spin dynamics of optically generated excitons as well as a highly nonequilibrium distribution of hot excitons is investigated. Albeit the scattering with magnetic impurities is found to dominate the spin dynamics, phonons do have a significant impact on the exciton distribution and can even cause a ratchet-like dynamics at low temperatures in suitably high magnetic fields. Finally, it is shown that radiative decay as well as correlations can lead to significant spin overshoots and that, depending on the specific semiconductor, spin-orbit interaction in the conduction band can have a pronounced impact on the spin dynamics of hot excitons.

Part II of this thesis focuses on semiconductor quantum dots embedded in a cavity and makes use of a real-time path-integral description to fully account for the phonon coupling in terms of a pure-dephasing model. First, an existing version of the algorithm is refined by grouping all states with the same phonon coupling, thereby reducing the numerical demand by several orders of magnitude and paving the way towards a study of many-level systems, which have so far been out of reach due to their high numerical demand. Specifically, the modified algorithm is applied to a 41-level system with up to twenty photons in the cavity, revealing highly unconventional photon statistics as a function of time.
Since multitime correlation functions are an important tool in the characterization of photon states in general, it is also shown how such quantities can be evaluated within the path-integral framework without relying on additional approximations and, most importantly, without neglecting the phonon-induced memory. Applying this scheme to calculate the single-photon purity after pulsed excitation of the quantum dot, it is shown that a high-quality single-photon source whose emission frequency is spectrally separated from the laser frequency can be achieved by off-resonant phonon-assisted excitation.
Finally, the biexciton cascade in quantum-dot cavity systems is discussed regarding the generation of entangled photon pairs. Due to the somewhat ambiguous way of quantifying entanglement via properties of the reduced two-photon density matrix using the notion of concurrence, this quantity is first analyzed with respect to its different appearances throughout the literature. Subsequently, the concurrence of simultaneously-emitted photon pairs is compared for different quantum-dot cavity configurations and it is shown that, quite contrary to the general belief that phonons always lead to a degradation of entanglement, phonon-enhanced entanglement can occur for certain parameters.

Abstract in weiterer Sprache

In einer Zeit, in der CPU-Frequenzen stagniert sind sowie das Erreichen der unteren Strukturgrenze von Transistoren absehbar ist, werden die Entwicklung und Erforschung neuartiger Computersysteme immer wichtiger, sowohl in Bezug auf neue Materialien als auch auf fundamental neuartige logische Grundbausteine. In der vorliegenden kumulativen Dissertation werden zwei verschiedene Zugänge zu diesem Thema untersucht, wobei die magnetischen Nanostrukturen in die Kategorie der Spintronik und die nichtmagnetischen Systeme in das Gebiet Photon-basierter Quantencomputer eingeteilt werden können. Während in den erstgenannten Systemen die Kombination des Spin- und Ladungsfreiheitsgrades in Halbleitern zur Schaffung eines robusteren logischen Grundbausteins im Vordergrund steht, zielt der zweite Themenbereich auf die explizite Ausnutzung der Superposition von Quantenzuständen durch neuartige nichtklassische Algorithmen ab.
Beide Zugänge setzen ein tiefgehendes theoretisches Verständnis der benötigten Prozesse auf ultrakurzen Zeitskalen voraus. Mit der theoretischen Untersuchung der korrelierten Vielteilchendynamik in verdünnten magnetischen Halbleitern einerseits sowie in nichtmagnetischen Quantenpunkten andererseits, welche jeweils über eine effektive Einteilchenbeschreibung hinausgeht, trägt diese Arbeit zu einem solchen Verständnis bei. Aufgrund der Behandlung zweier unterschiedlicher Materialsysteme wird dabei eine entsprechende Aufteilung vorgenommen, wobei jeder Teil insbesondere den Einfluss von Vielteilchenkorrelationen auf typische Observablen beleuchtet. In verdünnten magnetischen Halbleitern kommen diese Korrelationen dabei durch die Wechselwirkung der Ladungsträger mit den magnetischen Dotieratomen zustande, wohingegen das Vielteilchenproblem in Quantenpunkten auf die Kopplung an Phononen zurückgeht.

Der erste Teil der Dissertation stellt zunächst die Eigenschaften verdünnter magnetischer Halbleiter vor und konzentriert sich anschließend auf die Beschreibung der Ultrakurzzeitdynamik von Exzitonen sowie deren Spins unter Berücksichtigung der Wechselwirkung mit den magnetischen Störstellen in zweidimensionalen Nanostrukturen. Hierzu wird eine quantenkinetische Theorie entwickelt, die eine explizite Berücksichtigung von Korrelationen zwischen Exzitonen und Störstellen ermöglicht und auf einer existierenden Theorie zur Beschreibung quasifreier Ladungsträger basiert. Im Gegensatz zu den in der Literatur vorherrschenden Modellen liefert die hier entwickelte Theorie Spinzerfallsraten, welche gut mit experimentellen Daten übereinstimmen und zudem eine ähnliche nichtmonotone Tendenz in einem äußeren Magnetfeld aufweisen.
Überdies wird gezeigt, wie die für die Abweichung von der Beschreibungsstufe unabhängiger Exzitonen aussagekräftige Korrelationsenergie direkt aus dem linearen Absorptionsspektrum gewonnen werden kann und wie sich die Korrelationen auf die Besetzung höherer Exzitonzustände auswirken. Dabei werden die Ergebnisse der quantenkinetischen Theorie stets mit denen im Markovgrenzfall verglichen, wobei letzterer dem Grenzfall verschwindender Korrelationen entspricht und mit der üblichen Beschreibungsstufe auf Basis von Fermis goldener Regel zusammenfällt.
Nachdem die Theorie um die Phononstreuung erweitert wird, kann deren Einfluss auf die Spindynamik optisch angeregter sowie heißer Exzitonen, welche sich durch ein hohes thermisches Nichtgleichgewicht auszeichnen, untersucht werden. Obwohl die Streuung an den magnetische Störstellen den wesentlichen Einfluss auf die Spindynamik darstellt, führen Phononen doch zu einer deutlichen Veränderung der Exzitonverteilung und können insbesondere eine stark gerichtete Dynamik bei tiefen Temperaturen und ausreichend hohen Magnetfeldern verursachen. Schließlich wird gezeigt, dass sowohl strahlender Zerfall als auch Korrelationen zu ausgeprägten Überschwingern in der Spinpolarisation führen können und dass, abhängig vom vorliegenden Halbleiter, die Spindynamik signifikant von der Spin-Bahn-Kopplung im Leitungsband beeinflusst wird.

Der zweite Teil der Dissertation befasst sich mit Halbleiter-Quantenpunkten in Resonatoren, wobei zur theoretischen Beschreibung eine Echtzeit-Pfadintegralmethode gewählt wird, die eine vollständige Berücksichtigung der Phononkopplung im Rahmen eines reinen Dephasierungsmodells erlaubt. Zuallererst wird dieser Algorithmus durch die Gruppierung von Zuständen mit identischer Phononkopplung modifiziert, was eine Reduktion des numerischen Aufwands um mehrere Größenordnungen zur Folge hat und damit die Untersuchung von Systemen mit weitaus mehr Niveaus ermöglicht, als bisher mit dieser Methode zugänglich waren. Beispielhaft wird der so modifizierte Algorithmus auf ein System mit 41 Niveaus angewandt, wobei bis zu zwanzig Photonen im Resonator berücksichtigt werden können und eine in hohem Maße unkonventionelle Photonstatistik als Funktion der Zeit beobachtet wird.
Da Korrelationsfunktionen mit mehreren Zeitargumenten ein wichtiges Mittel zur Charakterisierung von Photonzuständen im Allgemeinen sind, wird zudem gezeigt, wie solche Größen mit Hilfe des Pfadintegralalgorithmus berechnet werden können. Dabei muss weder auf weitere Näherungen zurückgegriffen noch das Phonon-induzierte Gedächtnis vernachlässigt werden. Verwendet man dieses Schema zur Berechnung der Reinheit des Ein-Photon-Zustandes im Resonator bei gepulster Anregung des Quantenpunktes, so zeigt sich, dass man mittels Phonon-assistierter Anregung eine Ein-Photon-Quelle hoher Güte realisieren kann, deren Emissionsfrequenz spektral von der Frequenz des anregenden Lasers getrennt ist.
Abschließend wird die Biexzitonkaskade in Quantenpunkt-Resonator-Systemen im Hinblick auf die Erzeugung verschränkter Photonpaare untersucht. Aufgrund der nicht einheitlichen Charakterisierung des Verschränkungsgrades basierend auf Eigenschaften der reduzierten Dichtematrix im zwei-Photon-Zustandsraum mit Hilfe der concurrence werden zunächst die in der Literatur verwendeten verschiedenen Berechnungsmethoden dieser Größe verglichen. Im Falle von gleichzeitig emittierten Photonpaaren wird die concurrence dann für verschiedene Quantenpunkt-Resonator-Konfigurationen berechnet und verglichen. Entgegen der allgemeinen Erwartung, dass der Phononeinfluss stets eine Abnahme des Verschränkungsgrades zur Folge hat, kann für geeignete Parameter sogar eine Phonon-induzierte Steigerung der Verschränkung gezeigt werden.