Trace Element Mobility in Aqueous Fluids and the Cause of Melting in Subduction Zones

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Rustioni, Greta:
Trace Element Mobility in Aqueous Fluids and the Cause of Melting in Subduction Zones.
Bayreuth , 2021 . - 169 S.
( Dissertation, 2020 , Universität Bayreuth, Bayreuther Graduiertenschule für Mathematik und Naturwissenschaften - BayNAT)
DOI: https://doi.org/10.15495/EPub_UBT_00005674

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Abstract

The formation of magmas in subduction zones is the main mechanism for the growth of the continental crust today. Nevertheless, there is still no consensus concerning the mechanism that causes melting in the mantle wedge above the subducted plate. Most recent studies suggest that water-bearing sediment melts infiltrate the mantle wedge and reduce the solidus of the mantle peridotite. However, this idea is difficult to reconcile with the striking similarity of primitive arc basalt compositions in all subduction zones worldwide, irrespective of the presence, amount, and nature of sediment subducted. In this dissertation, I therefore investigated the hypothesis that aqueous fluids released from the basaltic portion of the subducted slab are the main trigger for melting in volcanic arcs. In order to test this hypothesis, I studied the composition of subduction zone fluids in high-pressure experiments and compared them with the trace element enrichment pattern seen in natural subduction zone magmas. In contrast to previous studies, I also investigated in detail the effect of fluid salinity (NaCl content) on the trace element enrichment pattern, as this may be strongly altered by selective complexing with chloride.
For measuring fluid compositions at high pressures and temperatures, the “diamond trap” method was used, where a layer of diamond powder inside an Au or Pt capsule containing the charge is used to trap the fluid inside its pore space. The composition of the fluid is then determined by laser-ablation inductively coupled plasma mass spectroscopy (LA-ICP-MS) after quenching the run and freezing the charge. Since this method was essential for this study, a number of tests were carried out in simple and well-studied model systems to check the reliability of the results. In general, the method yields data within a factor of two of the expected value. However, systems that are highly susceptible to dissolution and re-precipitation in temperature gradients may lead to erroneous results. Freezing the sample before analysis is essential for obtaining high-quality data.
Experiments to determine the fluid/eclogite partition coefficients of a large suite of trace elements were carried out at 700 – 800 ˚C and 4 – 5 GPa in a piston cylinder apparatus. Additional experiments at 6 GPa were done in a multi anvil press. Starting materials were synthetic glasses of MORB compositions and aqueous solutions with variable NaCl contents. By using periodic oscillations of temperature during the experiments, it was possible to enhance the grain growth of minerals due to Ostwald ripening, such that from all solid phases crystals large enough for laser-ablation ICP-MS analysis could be obtained.
Under run conditions, the starting glasses converted to a well-crystallized eclogitic assemblage of omphacite and garnet, with minor rutile and kyanite. The coexisting aqueous fluid contained typically 30 - 40 wt. % of solutes, mostly silica. With increasing salinity (up to about 7 wt. % Cl), the fluid/eclogite partition coefficients of the large-ion lithophile elements (e.g. Cs, Rb, Ba, Sr), of the light rare earth elements (e.g. La, Ce), of U, Th, and Pb increased up to three orders of magnitude. On the other hand, the partitioning of the typical high-field strength trace elements (e.g. Ti, Nb, Ta) was unaffected by salinity. Attainment of equilibrium was demonstrated by truly reversed experiments; runs starting with the trace elements doped either in the solution or in the solid glass yielded consistent results. Increasing pressure and temperature generally enhances the partitioning into the fluid, but does not fundamentally change the enrichment pattern.
The experimental data were used to quantitatively model the composition of partial melts of the mantle wedge after metasomatic enrichment by an aqueous fluid released from the basaltic part of the subducted slab after amphibole dehydration. The models show that trace element enrichment pattern of primitive arc basalts can be fully reproduced by adding just 2.5 wt. % of a saline fluid with 7 – 10 wt. % Cl to the source. Lower salinities would require higher fractions of fluid additions, while a purely aqueous fluid (without any Cl) is unable to produce the observed trace element enrichment pattern. In contrast to this finding, sediment melts generated under plausible slab-surface conditions have difficulties to yield the trace element pattern in primitive arc basalts.
The present study therefore demonstrates that primitive arc basalts are produced by the partial melting of a mantle peridotite enriched by saline fluids released from the basaltic part of the subducted slab. The contribution of sediment melts to the petrogenesis of these magmas is likely negligible and the importance of sediment melts for magma formation in subduction zones has likely been grossly overestimated.

Abstract in weiterer Sprache

Die Bildung von Magmen in Subduktionszonen ist der Hauptmechanismus für das Wachstum der kontinentalen Kruste in der jüngeren geologischen Vergangenheit. Es besteht jedoch nach wie vor kein Konsens über den Mechanismus der Schmelzbildung im Mantelkeil über der subduzierten Platte. Neuere Arbeiten nehmen meistens an, dass wasserhaltige Sedimentschmelzen in den Mantelkeil aufsteigen und den Schmelzpunkt des Peridotits herabsetzen. Diese Vorstellung ist jedoch schwer vereinbar mit der weltweiten, auffallenden Ähnlichkeit in der Zusammensetzung von primitiven Magmen aus Inselbögen, unabhängig von der Gegenwart, der Menge und der Zusammensetzung von subduziertem Sediment. Diese Dissertation untersucht daher die Hypothese, dass Wasser-reiche Fluide aus dem basaltischen Teil der subduzierten Platte die Schmelzbildung in Subduktionszonen auslösen. Um diese Hypothese zu testen, wurde die Zusammensetzung von Fluiden in Subduktionszonen mit Hilfe von Hochdruckexperimenten im Labor untersucht und die Daten mit dem Spurenelement-Muster in natürlichen Magmen aus Subduktionszonen verglichen. Im Gegensatz zu früheren Untersuchungen wurde auch der Effekt der Salinität des Fluids (d.h. des NaCl-Gehalts) auf das Spurenelement-Anreicherungsmuster untersucht, da dieses Muster möglicherweise sehr stark durch Komplexbildung mit Chlorid verändert werden könnte.
Zur Bestimmung von Fluid-Zusammensetzungen bei hohem Druck und hoher Temperatur wurde die „Diamond-Trap“-Methode verwendet. Hierbei dient eine Lage von Diamantpulver in der Probenkapsel dazu, Teile des Fluids im Porenraum zwischen den Diamantkörnern einzufangen. Die Zusammensetzung des Fluids wird dann nach Abschrecken des Experiments zu Raumtemperatur und Einfrieren der Probe mit Hilfe von Laser-Ablations-ICP-MS (inductively coupled plasma mass spectroscopy) bestimmt. Da diese Methode für diese Dissertation essentiell war, wurden eine Reihe von Tests in einfachen und gut untersuchten Modellsystemen ausgeführt, um die Zuverlässigkeit der Messwerte zu überprüfen. Im Allgemeinen reproduziert die Methode die erwarteten Messwerte innerhalb eines Faktors von zwei. Bei Systemen, die sehr empfindlich sind in Bezug auf Auflösung und Wiederausfällung in einem Temperaturgradienten können jedoch systematische Fehler auftreten. Das Einfrieren der Proben vor der Analyse ist in jedem Fall essentiell, um zuverlässige Daten zu erhalten.
Experimente zur Messung der Fluid/Eklogit-Verteilungskoeffizienten zahlreicher Spurenelemente wurden bei 700 – 800 ˚C und 4 – 5 GPa in einer Piston-Cylinder-Apparatur ausgeführt. Für weitere Experimente bei 6 GPa diente eine Multi-Anvil-Apparatur. Ausgangsmaterialien waren synthetische Gläser mit MORB-Zusammensetzung sowie wässrige Lösungen mit unterschiedlichen NaCl-Gehalten. Während der Experimente konnte das Kornwachstum aufgrund von Ostwald-Reifung durch periodische Schwankungen in der Temperatur verstärkt werden. Von allen festen Phasen konnten dadurch Kristalle erhalten wurden, die groß genug waren für die Messung mit Laser-Ablations- ICP-MS.
Während der Experimente bildete sich aus den Gläsern eine gut kristallisierte Eklogit -Paragenese mit Omphacit, Granat und geringen Mengen von Rutil und Disthen. Die koexistierende wässrige Fluidphase enthielt typischerweise 30 – 40 Gew. % gelöste Stoffe, überwiegend SiO2. Mit steigender Salinität (bis etwa 7 Gew. % Cl) erhöhten sich die Fluid/Eklogit-Verteilungskoeffizienten der LILE (large-ion lithophile elements, wie Cs, Rb, Ba, Sr), der leichten seltenen Erden (wie La, Ce) sowie von U, Th und Pb um bis zu drei Zehnerpotenzen. Andererseits wurde das Verteilungsverhalten der typischen HFSE (high field strength elements, wie Ti, Nb, Ta) durch die Salinität nicht beeinflusst. Gleichgewicht wurde durch reversible Experimente nachgewiesen. Versuche, in denen die Spurenelemente ursprünglich nur im Glas oder nur in der Flüssigkeit vorhanden waren, lieferten konsistente Resultate. Steigende Temperatur und steigender Druck verstärken die Verteilung von Spurenelementen in das Fluid. Das grundsätzliche Verteilungsmuster ändert sich jedoch nicht.
Mit Hilfe der experimentellen Daten wurde die Zusammensetzung von Teilschmelzen des Mantels nach metasomatischer Anreicherung durch wässrige Fluide aus dem basaltischen Teil der subduzierten Platte quantitativ modelliert. Die Modelle zeigen, dass das Spurenelement-Anreicherungsmuster von primitiven Inselbogen-Basalten vollständig erklärt werden kann durch die Anreicherung der Schmelzzone mit 2.5 Gew. % eines Fluids mit 7 – 10 Gew. % Cl aus dem basaltischen Teil der subduzierten Platte. Niedrigere Salinitäten würden eine stärkere Fluid-Zufuhr erfordern. Fluide ohne Chlorid können das beobachtete Anreicherungsmuster nicht erzeugen. Im Gegensatz zu Chlorid-haltigen wässrigen Fluiden können Sedimentschmelzen, die unter plausiblen Bedingungen nahe der Oberfläche der subduzierten Platte gebildet wurden, das beobachtete Anreicherungsmuster in primitiven Inselbogen-Basalten nicht voll reproduzieren.
Die vorliegende Arbeit zeigt daher, dass primitive Inselbogen-Basalte durch das partielle Schmelzen eines Mantel-Peridotits entstehen, der metasomatisch angereichert wurde durch salzhaltige Fluide aus dem basaltischen Teil der subduzierten Platte. Sedimentschmelzen sind an der Bildung dieser Magmen wahrscheinlich nicht beteiligt. Generell ist die Bedeutung von Sedimentschmelzen für die Bildung von Magmen in Subduktionszonen wahrscheinlich weit überschätzt worden.