Microfluidics at high-intensity X-ray sources: from microflow chips to microfluidic liquid jet systems

Titelangaben

Trebbin, Martin:
Microfluidics at high-intensity X-ray sources: from microflow chips to microfluidic liquid jet systems.
Bayreuth , 2013 . - 261 S.
( Dissertation, 2013 , Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften)

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Abstract

Summary
Microfluidics enables the precise control of liquids on the nanoliter scale. These very well defined flow conditions make this technology predestined for fundamental investigations at microfocused X-ray sources. With recent developments in synchrotron technology and with the advent of free electron lasers (FEL), very exciting possibilities arise, such as serial femtosecond X-ray nanocrystallography. This on-going technological progress also gives rise to the question of how to design and make sample environments that are compatible with the increasingly brilliant and highly intense X-ray beams.

By developing X-ray compatible microflow chips and microfluidic liquid jet devices, which are optimized for the combination of microbeam X-ray scattering and microfluidics, this thesis contributes crucially to the advent of a powerful experimental methodology that is suitable for the investigation of nanostructures, particle alignment, protein nanocrystals and the in situ study of kinetics.

After covering the fundamental details of microfocused X-rays and microfluidics individually, this thesis reviews the combination of these technologies extensively. This review includes the past and current device fabrication approaches, their up- and down-sides with respect to X-ray applications & processability as well as the related successful application examples.

Further, different types X-ray compatible microfluidic devices have been developed and produced by using soft lithography which gives precise and highly reproducible design control over features of the microchannel geometry. These developed types of X-ray compatible microfluidic devices include closed-microchannel systems and open liquid jet systems.

Devices of the first, closed type have already been operated successfully at the 3rd generation synchrotron PETRA III (DESY) at the Micro- and Nanofocus X-ray scattering beamline MiNaXS/P03.

One example of the microfluidic small-angle X-ray scattering (MF-SAXS) experiments revealed the striking effect, that after passing a narrow section, anisotropic wormlike particles are rotated perpendicular to the flow direction, keeping this orientation over the remaining length of the channel. This phenomenon has then been studied excessively using various techniques including MF-SAXS, microparticle image velocimetry and different kinds of microscopy such as scanning electron-, light-, polarization-, high speed video-, fluorescence-, confocal laser scanning-microscopy. Additionally, the microfluidic systems have been studied using computational fluid dynamics (CFD) simulations that help to understand the fluid flow, non-linear problems or enabled the optimization of the microchannel geometries.

As a result, the non-linear scientific problem of non-Newtonian fluids in confined geometries is now well understood and the related experimental control parameters have been identified and quantified. This flow-alignment of cylindrical, wormlike or fibrous structures is central to many processing steps such as in the production of fibers, during injection molding or the flow of cells and proteins through thin capillaries.

Another example of a closed system demonstrates the high sample efficiency of microfluidic grids. These devices are merely millimeters of size, shear-inducing and require only 2-5 µl of sample for the shearing and X-ray study of a polymer nanocomposite material.

The second microfluidic device type is based on an open nozzle geometry and produces small liquid jets with µm-diameters (0.9 to 5 μm) at very low flow rates (150 to 1000 µl h-1) under atmospheric or vacuum conditions. The presented microfluidic liquid jet devices are based on the gas dynamic virtual nozzle (GDVN) design which enables reliable and essentially clogging-free jetting over long periods of time. Further, these devices are easy to produce using established soft-lithographical techniques which enable precise and reproducible microchannel design control that is critical for the liquid jet optimization at small flow rates. This design control is demonstrated by the easy integration of additional microfluidic features, such as jet-in-jet flow focusing or dense arrays of multiple adjacent liquid jet nozzles on a single device, without the need of additional production steps. The microfluidic liquid jet system has also been studied in great detail using various microscopic techniques (see above) as well as CFD-simulations. Along with the variation of experimental parameters and nozzle geometries, these analyses and have lead to a better understanding of the fluid dynamic behavior of the liquid jet in microfluidic devices and to the control of jet diameters and droplet breakup types.

The mentioned features (reliability, small sample consumption, etc.) and the open geometry design make this microfluidic liquid jet system highly relevant for the establishment as a sample environment at X-ray FELs. These facilities deliver X-ray pulses that are ultrashort (fs-range) and so enormously intense that a full diffraction pattern is recorded from a single pulse while the sample explodes in the process and turns into a glowing plasma (ca. 60,000 K). Hence, static samples or closed flow geometries are incompatible with these next generation X-ray sources which underlines the importance of the liquid jet approach.

The broad scientific scope of microfluidic concepts and lithographic microfabrication techniques have also been demonstrated by creating solutions for other non-X-ray applications. The examples for this include the CFD-simulation of a non-linear scientific problem of a spray drying device, i.e. its internal fluid structure interaction, or the design & fabrication of microfeatured stamps for the microcontact printing of spherical polyelectrolyte brushes. Another example demonstrates the combination of nanotechnology and microstructuring techniques for developments towards sensoric applications.

Abstract in weiterer Sprache

Zusammenfassung
Mikrofluidik erlaubt es Flüssigkeiten nanoliter-genau zu kontrollieren. Durch diese präzise Strömungskontrolle ist diese Technologie prädestiniert für die Grundlagenforschung an mikrofokussierten Röntgenquellen. Die aktuellen Entwicklungen auf dem Gebiet der Synchrotron-Technologie sowie das Aufkommen von Freie-Elektronen-Lasern (FEL) eröffnen aufregende Möglichkeiten, wie z.B. Femtosekunden Röntgen Nanocrystallographie. Aus der stetigen technologischen Entwicklung ergibt sich die Frage, wie Probenumgebungen gestaltet und gefertigt sein müssen, um mit den zunehmend brillianten und hoch-intensiven Röntgenstrahlen kompatibel zu sein.

Durch die Entwicklung Röntgen-kompatibler Mikroflusszellen und mikrofluidischer Flüssigkeits-Strahl Systeme, die für die Kombination von Röntgenstreuung mit mikrofokussierten Strahlen und Mikrofluidik optimiert sind, trägt diese Dissertation wesentlich zum Aufstreben dieser machtvollen experimentellen Methode bei, welche für die Untersuchungen von Nanostrukturen, Partikelorientierungen, Proteinkristallen und in situ Studien von Kinetiken geeignet ist.
Nach der Beleuchtung der grundlegenden Details über mikrofokussierte Röntgenstrahlen und Mikrofluidik, wird die Kombination dieser Technologien ausführlich besprochen. Dabei wird auf die vergangenen und aktuellen Chip-Fertigungsansätze, deren Vor- und Nachteile in Bezug auf Röntgenanwendungen & Verarbeitung sowie auf relevante Anwendungsbeispiele eingegangen.
Darüber hinaus wurden verschiedene Röntgen-kompatible Mikrofluidik-Chips entwickelt und mittels Softlithographie hergestellt, wodurch eine präzise und reproduzierbare Kontrolle über die hergestellten mikrofluidischen Kanalgeometrien ermöglicht wird. Diese entwickelten Röntgen-kompatiblen Chips können in zwei Typen unterteilt werden: geschlossene Kanalsysteme und offene Flüssigkeits-Strahl Systeme.
Chips des ersten, geschlossenen Typs wurden bereits erfolgreich an dem Synchrotron der dritten Generation PETRA III (DESY) an der Mikro- und Nanofokus Röntgenstreuungs Beamline MiNaXS/P03 betrieben.
Zum Beispiel enthüllte ein mikrofluidisches Röntgenkleinwinkelstreuungs-Experiment (MF-SAXS) den erstaunlichen Effekt, dass sich anisotrope wurmartige Partikel nach dem Passieren einer Kanalverjüngung im Kanal quer stellen und diese Orientierung über die restliche Länge des Kanals beibehalten. Dieses Phänomen wurde daraufhin mit vielen Techniken, wie MF-SAXS, Mikropartikel-Velocimetrie oder verschiedensten mikroskopischen Methoden ausführlich untersucht; darunter Raster-Elektronen-, Licht-, Polarisations-, Hochgeschwindigkeitsvideo-, Fluoreszenz-, Konfokal-Laser-Scanning-Mikroskopie. Zudem wurden die mikrofluidischen System mittels der numerischen Strömungsmechanik (CFD) untersucht, welche dabei hilft den Fluid-Fluss sowie diese nicht-lineare Problemstellung zu verstehen oder die Kanalgeometrien zu optimieren.
Diese nicht-lineare wissenschaftliche Problemstellung nicht-Newtonischer Fluide in engen Geometrien ist nun gut verstanden und die relevaten Einflussgrößen wurden erkannt und quantifiziert. Die Strömungsorientierung von zylindrischen, Wurm- und Fibrillen-artigen Strukturen ist von zentraler Bedeutung für die viele Prozesse, wie z. B. der Faserherstellung, den Spritzguss-Verfahren oder dem Fluss von Zellen und Proteinen durch dünne Kapillaren.
Ein weiteres Beispiel für geschlossene Kanäle demonstriert die hohe Probeneffizienz mikrofluidischer Rillen-Chips. Diese sind nur wenige Millimeter groß, scher-induzierend und benötigen lediglich 2-5 µl Probe für die Röntgenanalyse eines scher-orientiertern Polymer-Nanokomposit Materials.
Der zweite Typ von Mikrofluidik-Chips basiert auf einer offenen Düsen-Geometrie und produziert Flüssigkeits-Strahlen mit Mikrometer-Druchmessern (0.9 bis 5 µm) bei sehr geringen Flussraten (150 to 1000 µl h-1) unter Normaldruck- oder Vakuum-Bedingungen. Die vorgestellten mikrofluidischen Flüssigkeits-Strahl-Chips basieren auf dem Prinzip der gas-dynamischen virtuellen Düse (GDVN), welches der zuverlässigen und verstopfungsfreien Betrieb über lange Zeiten ermöglicht. Darüber hinaus sind diese Chips einfach und mittels softlithographischer Techniken herstellbar, welches ein präzises und reproduzierbares Mikrokanal-Design ermöglicht, dass kritisch für die Optimierung von Flüssigkeits-Strahlen bei kleinen Flussraten ist. Diese Design-Kontrolle wird demonstriert durch die einfache Integration zusätzlicher mikrofluidischer Elemente, wie z. B. ein Strahl-im-Strahl-Strömungsfokussierung oder dichter Gruppen vieler Düsen, ohne zusätzliche Herstellungsschritte. Das mikrofluidische Flüssigkkeits-Strahl System wurde ebenfalls mittels einer Reihe mikroskopischer Methoden untersucht (s. oben) sowie CFD-Simulationen. Zusammen mit der Variation experimenteller Parameter sowie Kanalgeometrien, haben diese Untersuchungen zu einem besseren Verständnis des fluiddynamsichen Verhaltens von Flüssigkkeitsstrahlen in mikrofluidischen Chips sowie zu der Kontrolle des Strahldruchmessers und des Tropfenabbruch-Typs geführt.
Diese erwähnten Vorteile (Zuverlässigkeit, geringer Probenverbauch, etc.) und die offene Kanalgeometrie machen dieser mikrofluidischen Flüssigkeits-Strahl Systeme höchst relevant für die Etablierung als Probenumgebung an Röntgen-FEL. Diese Einrichtungen generieren Röntgenblitze, die ultrakurz (fs-Bereich) und enorm intensiv sind und mit denen ein ganzes Streubild mit nur einem Lichtpuls aufgenommen werden kann. In diesem Prozess explodiert die Probe und wird in ein leuchtendes, ca. 60 000 K-heißes Plasma verwandelt. Deshalb sind statische Proben oder geschlossene Flusssysteme die diesen Röntgenquellen der nächsten Generation inkompatibel, was die Wichtigkeit des Ansatzes offener Flüssigkeits-Strahlen unterstreicht.
Der wissenschaftliche Weitblick des mikrofluidischen Konzepts und der lithographischen Mikrofabrikation wurde ebenfalls demonstriert, indem zusätzlich Lösungen für andere Röntgen-freie Anwendungen gefunden wurden. Die Beispiele hierfür umfassen CFD-simulationen für nicht-lineare wissenschaftliche Problemstellungen eines Sprühtrockners, genauer dessen interne Fluid-Struktur-Interaktion, oder die Gestaltung & Herstellung von Mikrostrukturen für den Mikro-Kontaktdruck, also das mikrometer-genaue Stempeln, kugelförmiger Polyelektrolyt-Bürsten. Ein weiteres Beispiel demonstriert die Kombination von Nanotechnologie und Mikrostrukturierungs-Techniken für Entwicklungen in Richtung sensorischer Anwendungen.